고해상도 감마 및 엑스선 분광측정을 통한 우라늄 농축도 결정

Abstract

우라늄 감마 및 엑스선 스펙트럼의 Kα 엑스선 영역의 분석에 기반한 235U 농축도 결정법을 개발하였다. 감마선과 엑스선이 혼재되어 있는 스펙트럼의 피팅을 위해서, HYPERMET method에서 사용된 감마선 피크 및 백그라운드 피팅 함수에 Lorentzian 분포 함수를 도입한 새로운 피팅 알고리즘을 개발하였다. 강하게 중첩되는 피크들의 분리 피팅 과정이 안정적으로 진행되도록 하기 위해서, 피팅 변수들의 상호 관계를 이용하여 피팅 변수의 개수를 줄이고자 하였다. 우라늄의 중첩되지 않는 감마선을 미리 분석하여 채널-에너지 검정을 수행하고, 피크의 중심 위치를 계산하여 상수로 고정하였다. 피크의 반치폭은 에너지-반치폭의 상관관계 함수를 이용하여 그 계수를 피팅 변수로 두었다. 피크들의 간격이 수 eV에 불과한 경우도 있으므로 피크의 높이 역시 제대로 분석되지 않는 문제가 있으며, 피크들을 모 핵종에 따라 235U, 238U 및 우라늄 형광 엑스선의 세 그룹으로 나누고 그룹 별로 피크들의 상대 높이를 검출 효율 및 방출율을 통해 계산하여 상수로 고정하였다. 우라늄 시료의 용기, 차폐체 또는 우라늄 자체에 의해서 감마선 및 엑스선이 검출기에 도달하기 전에 감쇠되므로, 평판형으로 가정한 각 감쇠 층에 대한 감쇠 인자를 계산하였다. 또한 우라늄 및 자핵종의 복잡한 붕괴 과정에 의해 나타나는 연쇄 감마선에 의한 동시합산 효과에 의해 피크 계수율의 손실이 있으므로, 동시합산 보정 인자 계산을 수행하였다. Debertin의 KORSUM 코드가 도입되었으며, Kα1 Kα2 및 Kβ 엑스선의 영향을 모두 고려하도록 개선하여 사용하였다. KORSUM 코드의 입력 인자로 8 개의 표준 점 선원을 측정하여 FEP(Full-Energy Peak) 및 total 효율 검정을 수행하였으며, K-각 ICC(Internal Conversion Coefficient) 및 total ICC의 계산을 위하여 ENSDF의 핵자료와 BrIcc v2.4S 코드를 사용하였다. 개발된 분석법의 성능 검증을 위하여 농축도 1 ∼ 99 wt%의 U3O8 파우더 CRM 시료를 측정하였다. 측정에 사용된 검출기는 122 keV에서 분해능 585 eV (FWHM)인 고해상도 평판형 HPGe 검출기이다. 우라늄 시료는 1 mm 두께의 유리 바이알과 1 mm 두께의 폴리에틸렌 용기에 담아, 검출기 입사 창으로부터 5 cm 거리에서 24 시간 동안 측정하였다. 우라늄 시료의 농축도 분석 결과는 전체적으로 인증 값에 비하여 대략 0.8% 이내로 편이 되며, 85 wt% 농축도 우라늄만이 1.6% 낮게 분석되어, 향후 다른 우라늄 시료들을 분석하여 경향성을 확인하고 개선할 필요가 있다.