Thermoelectric properties of Te-substituted BiCuSe1-xTexO films

Abstract

열전 현상은 재료의 내재적인 성질에 의해 열 에너지와 전기 에너지가 상호 변환되는 현상이다. 재료의 양단의 온도 차이에 의해 기전력이 발생하는 현상을 제벡 효과, 반대로 전류에 의해 재료 내에 온도 차가 발생하는 현상을 펠티에 효 과라고 한다. 이러한 열전 현상을 이용하면 가볍고 소음이 적은 열전 발전, 냉각 소자를 제작할 수 있어 다양한 열전 재료에 대한 연구가 이뤄지고 있다. 박막 형태의 열전 소자는 벌크 소자에 비해 그 크기가 작고 응답속도가 빠르 며 가격이 저렴하다는 장점을 가지고 있다. 또한 스마트폰 등 첨단 기기들의 효 율적인 열 관리가 중요해짐에 따라 열전 박막 소자에 대한 수요 또한 증가하고 있다. 특히 재료의 평면내 열전 특성을 사용하는 평면형 열전 박막 소자는 얇은 두께를 유지하면서 국소 부위 냉각에 활용할 수 있다. BiCuSeO 계열 재료는 높은 제벡 계수, 낮은 열전도도와 환경 친화성 때문에 열전재료로 연구되기 시작한 재료이다. K, Sr 등 원소의 도핑, 나노구조체 형성, Te 치환에 의한 밴드 갭 조절 등 다양한 방법으로 열전 성능 향상을 위한 연구 가 이뤄지고 있으나 아직은 상용화된 Bi2Te3 계열 재료에 비해 열전 성능이 부족 하다. BiCuSeO 계열 재료의 박막은 아직 연구 사례가 극히 적다. BiCuSeO는 층 상구조를 가지고 있어 STO, 실리콘 기판 등 위에 c축 배향성을 가진 박막으로 성장한다고 보고되어 있다. 본 연구에서는 처음으로 실리콘 웨이퍼에 증착된 BiCuSeO에 Te를 치환하는 시도를 하였다. XRD 분석 결과 성공적으로 Te치환이 이루어진 BiCuSe1-xTexO 박 막이 c축 배향성을 가지고 성장함을 확인하였다. 증착한 박막의 ab 방향의 열전

II 특성을 측정하였다. BiCuSe1-xTexO 박막은 c축 배향성으로 인해 ab 방향으로 같은 조성의 벌크 재료에 비해 높은 제벡 계수와 전기 전도도를 가지는 것으로 나타 났다. 열적으로 안정한 것으로 알려진 BiCuSeO 벌크 재료와는 달리, 본 연구에 서 증착한 박막은 약 섭씨 250도의 온도에서 c축 배향성이 틀어지는 것이 확인 되었다. c축 배향성이 틀어진 박막은 배향성이 유지되는 박막에 비해 열화된 열 전 특성을 나타냈으며 특히 전기 전도도의 감소가 뚜렷이 드러났다. Te 치환에 의한 영향은 미비했다. Te가 치환되고 밴드 갭의 감소에 의해 운반 자의 농도가 증가함에 따라 제벡 계수가 감소하였고 전기 전도도는 큰 변화가 없었다. 제벡 계수의 감소하면 그보다 큰 폭으로 전기 전도도가 증가해야 높은 열전 성능인자를 가질 수 있다. 본 연구에서 증착한 BiCuSe1-xTexO 박막들은 결 과적으로는 Te 치환에 의해 열전 성능인자가 오히려 감소하는 결과를 보였다.