Band Gap Engineering of Graphene Oxide by Controlling Amount of Oxygen-containing Functionality

Abstract

Graphene is a two-dimensional nanomaterial with carbon atoms arranged in a hexagonal lattice. Due to its excellent physical, optical and electrical properties, various applications have been proposed. Particularly, when graphene is applied to a transistor device, it becomes possible to integrate more transistors on a circuit than a silicon semiconductor. However, graphene is semimetal with band gap close to zero, which make it not suitable for realizing a logic circuit. Therefore, studies for increasing the band gap of graphene have been actively conducted in various fields. Among them, the method of utilizing the oxygen functional group of graphene oxide, which is an intermediate stage of graphene synthesis, is excellent in commercial value in that the process is simple and mass production is possible. In addition, analogous effects can be obtained without introducing hetero elements, and the hydrophilicity of the graphene is enhanced due to the oxygen functional group, which enables various applications. However, experimental data on how various oxygen functional groups affect the band structure of each graphene are insufficient, and the application of graphene oxide to the transistor material is very limited. Therefore, in order to overcome these limitations, this study investigate the specific relationship between the oxygen functional group of graphene and the electrical properties including band gap. For the purpose, different reduction reactions were applied to graphene oxide, and the composition of the functional groups were adjusted by controlling degree of reduction. The changed band gaps were measured to analyze the quantitative relationship with the functional groups. Analysis of the relationship between the material properties and electrical properties of graphene showed that single and double bonds of carbon and oxygen have significantly different effects on the band gap. Also, the band gap tuning effect of the hydroxyl group was figured out to be tenuous. Based on the analytical results, we suggested the synthesis direction for synthesizing graphene with specific performance. The results of this experiment can be expected to improve the usability of graphene oxide in electronic devices.

그래핀은 탄소 원자가 육방 격자로 배열된 2차원 나노물질이며, 뛰어난 물리적, 광학적, 전기적 성질로 인해 다양한 응용이 제시되어 왔다. 특히 그래핀을 트랜지스터 소자에 적용하면 실리콘 반도체 이상의 집적화가 가능하게 된다. 그러나 그래핀은 밴드 갭이 0에 가까운 반금속으로, 논리 회로를 구현하는 데에는 적절하지 않다. 따라서 그래핀의 밴드 갭을 증가시키기 위한 연구가 다방면에서 활발하게 진행되어 왔다. 그 중에서도 흑연을 산화시켜 박리한 형태인 그래핀 옥사이드의 산소 작용기를 활용하는 방법은, 공정이 경제적이고 대량 생산이 가능하다는 점에서 상업적 가치가 뛰어나다. 더불어 이종 원소를 도입하지 않고도 유사한 효과를 이끌어낼 수 있고, 산소 작용기로 인해 그래핀의 친수성이 향상되어 다양한 응용이 가능하다. 그런데 다양한 종류의 산소 작용기들이 각각 그래핀의 밴드구조에 어떻게 영향을 미치는지에 대한 실험적인 자료가 미비하고, 그로 인해 그래핀 옥사이드의 트랜지스터 재료에의 적용이 매우 제한적이다. 따라서 본 연구에서는 이러한 한계점을 극복하기 위해서, 그래핀의 산소 작용기와 밴드 갭을 비롯한 전기적 성질과의 실험적 관계를 연구하였다. 이를 위해 그래핀 옥사이드에 서로 다른 종류의 환원 반응을 적용하였고, 환원 정도를 조절하여 작용기의 조성을 제어하였다. 그리고 그로써 변화한 밴드 갭을 측정하여 작용기와의 정량적 관계를 분석하였다. 이와 같이 그래핀의 재료적 성질과 전기적 성질의 관계를 분석한 결과, 그래핀 원자와 산소 원자의 서로 다른 결합이 밴드 갭에 미치는 영향이 상당히 다름을 보였다. 또한 수산기의 밴드 갭 조율 효과는 매우 미비한 것으로 나타났다. 이러한 분석 결과를 바탕으로 특정 성능을 갖는 그래핀을 합성하기 위한 합성 방향성을 제시할 수 있었다. 본 연구를 통해 전자 소자에서 그래핀 옥사이드의 활용성이 향상될 것을 기대할 수 있을 것이다.