Mechanical Design of Heterogeneous Thin-films for Flexible Electronic Devices

Abstract

Flexible electronic devices have been actively studied because of their broad range of potential uses, over the past several years. Since flexible electronic devices have been required to maintain their functions even under the conditions where mechanical deformation easily occurs, researches have been concentrated on improving mechanical durability against deformation. However, it is possible to develop flexible electronic devices that implement new functions if the deformation characteristics are appropriately utilized. This dissertation aims to develop a flexible electronic device that implements new functions along with the development of the device with high durability by using the phenomenon that the response characteristics of the flexible devices are varied in accordance with the mechanical design of heterogeneous thin-films.

First, the sensor and the switch device have been fabricated by using the generated cracks when deforming two different bonded layers with large difference in elastic modulus. The sensor and the switch device using cracks mainly consists of conductive metal thin film and an elastic polymer substrate, and operates by measuring the minute crack change depending on the tensile force as an electric resistance signal. In the crack based sensor system, the shape and depth of the cracks generated depending on the materials of the layers constituting the device change, and the sensitivity and characteristics thereof are also changed. Therefore, the depth, width and response characteristics of the cracks formed by the strain could be modified through the introduction of a silicone rubber substrate which has lower elastic modulus than that of a PUA. The device with silicone rubber formed deeper cracks than the devices using PUA, which enabled the device to operate as a switch. The crack width of the switch system exhibits a super-exponential dependence on the applied strain, instead of a linear dependence of regular widening because the depth of the crack also deepens together with the degree of applied strain. Such super-exponential behavior of widening of the crack leads to an almost infinite resistance ( > 1012 Ω) of the metal film when the applied strain approaches 2%. The resistance of the switch increases approximately by 5 orders of magnitude when 1.6% strain is applied, resulting in an overall gauge factor that exceeds 6 × 106, which shows that our device can perform as a switch. By combination of metal–elastomer bilayer strain-gated switches, we demonstrated logic elements such as AND, OR, NAND, and NOR gates by expressing the gestures of fingers as numbers on a seven-segment display.

Secondly, a rollable platform and electronic devices have been fabricated using the residual stress which was formed through the bonding of two layers having different degree of elongation. The rollable platform can roll and unroll to a great extent on demand, inspired by the rolling mechanism of the proboscis of a butterfly. Unlike traditional implantable devices, our system can integrate various electronic devices into a small volume, allowing passage through a narrow area, and making contact with thin, round and curved surfaces such as blood vessels completely in contact with each other. Based on structural analysis, we have made thin film electronics including a heater, strain sensor, temperature sensor and OLED on the rollable platform and confirmed that all the electronics operate normally in the rolled and unrolled states without a breakdown. Furthermore, we have successfully demonstrated a cell sheet transfer to a damaged hind limb muscle of a mouse with the rollable platform, and measure pulse wave of swine by winding the superficial femoral artery of swine with the rollable platform.

Thirdly, the mechanical durability of a perovskite films has been investigated by varying the substrate thickness in cyclic bending tests. Perovskite materials have a great potential to be flexible solar cells due to their mechanical flexibility and high performance. Nevertheless, it is still required to be developed further in terms of flexibility and efficiency to prove their practical viability. In this work, we have successfully demonstrated ultra-flexible solar cells with high efficiency (17.03%) along with the unprecedented flexibility sustained after 10,000 cycles of bending at 0.5 mm radius or through harsh conditions such as rolling and crumpling. We achieved such a superior performance by fabricating crack-free perovskite film on the ultra-thin substrate (~2.5 μm). We confirmed that the substrate thickness is the most effective factors of mechanical durability of whole device through the morphological observation after cyclic bending test by varying the substrate thickness. We suggest the fracture point of the perovskite thin films by evaluating the relationship between crack formation and applied strains. Furthermore, we have accomplished the best efficiency of 13.6% for a large-area flexible perovskite solar cells (1.2 cm2) by applying the hybrid transparent electrode composed of metal mesh grid and conducting polymer.

지난 수년간 유연 전자장치는 광범위한 영영역에서의 잠재적 사용 가능성으로 인해 활발히 연구가 이루어져 왔다. 유연 전자 장치는 기계적 변형이 쉽게 발생하는 상황에서도 그 기능을 유지해야 하기 때문에, 주로 변형에 내구성을 가지는 방향으로 연구가 집중되어왔다. 그러나, 변형을 극복해야하는 대상에서 나아가 이를 활용 한다면 새로운 기능을 구현하는 유연 전자 소자 개발이 가능하다. 본 학위 논문에서는 이종 구조층의 기계적 설계를 통해, 변형에 의해 다양하게 나타나는 유연 소자의 반응 특성을 이용하여 뛰어난 내구성을 가지는 유연 소자 개발과 더불어 새로운 기능을 구현하는 유연 전자 시스템을 제작하고 그 특성을 평가하였다.

먼저 탄성계수 크기 차이가 큰 서로 다른 두 접합된 층에 변형을 주었을 때, 생성되는 균열을 이용하여 센서 및 스위치 소자를 제작하였다. 균열을 이용한 센서는 주로 전도성 금속 박막과 고분자 탄성 폴리머 기판의 이중층으로 구성되며, 인장력에 따라 달라지는 미세한 균열의 변화를 전기 저항 신호로 측정함으로써 동작한다. 균열 기반 센서 시스템은 구성하고 있는 층의 물질에 따라 생성되는 균열의 모양과 깊이 등이 변화하며 그 감도와 특성 또한 변화하게 된다. 이에, PUA보다 탄성 계수가 더 낮은 실리콘 고무 기판의 도입을 통해 인장에 따라 형성되는 균열의 깊이 및 응답 특성을 변형 시킬 수 있었다. 실리콘 고무를 이용한 소자는 PUA를 사용한 소자보다 더 깊은 균열을 형성하였고 이를 이용해 인장에 의해 작동되는 스위치 소자를 제작할 수 있었다. 스위치 시스템에 활용되는 균열의 폭은 균열의 깊이도 인장 정도에 따라 함께 깊어지기 때문에 기존 균열기반센서가 보이고 있는 선형 관계 대신 초기하급수 관계를 보였다. 이러한 초기하급수적인 균열의 확대 양상은 약 2%의 변형률이 장치에 가해졌을 때 1012옴 이상의 무한한 금속 박막 저항을 나타날 수 있게 하였다. 특별히, 1.6%의 변형률이 장치에 가해졌을 때, 그 저항이 105배 증가하여 6X106을 초과하는 민감도를 보였으며 이 장치가 센서와 더불어 스위치로 작동할 수 있음을 확인하였다. 전도성 금속 박막과 고분자 탄성 폴리머 기판의 이중층으로 이루어진 스위치를 신체에 부착 및 이들의 조합을 통해 손가락 움직임으로 동작하는 7 세그먼트 디스플레이와 AND, OR, NAND 및 NOR 게이트와 같은 논리 회로를 구현할 수 있었다.

다음으로, 늘어나는 정도 차이가 큰 서로 다른 두 층의 접합을 통해 잔류 응력을 형성하였고 이를 이용하여 말려지는 플랫폼 및 전자 소자를 제작하였다. 나비 대롱을 모사한 말려지는 플랫폼은 인장에 대해 잘 늘어나는 층과 잘 늘어나지 않는 층의 조합에 의해 형성되며, 필요에 따라 펴고 말리는 두 가지 동작이 모두 가능하다. 말려지는 플랫폼은 기존의 입는 형태의 전자 소자들과 달리 다양한 전자 소자들을 작은 부피에 집약할 수 있어 좁은 영역의 통과가 가능하며 혈관과 같이 얇고 둥글며 굴곡 있는 표면에 완전히 밀착하여 접촉을 가능하게 해준다. 본 연구에서는 구조 해석을 기반으로 말려지는 플랫폼에 히터, 인장 센서, 온도 센서 및 유기 발광 다이오드(OLED)와 같은 박막 전자 소자들을 제작하였으며, 모든 전자 소자들이 플랫폼이 말려있는 상태 및 펴져 있는 상태에서 파괴없이 잘 작동할 수 있게 구현하였다. 나아가 이를 이용하여, 작은 생명체를 잡고 작은 움직임을 측정하거나, 돼지 혈관에 부착하여 돼지 상태에 따른 맥파를 실시간으로 측정할 수 있을 뿐 아니라, 세포 시트를 쥐의 손상된 허벅지 근육에 성공적으로 전사하였다.

마지막으로, 소자를 구성하는 기판의 두께 변화를 통해 기판 위에 형성된 페로브스카이트 물질에 작용하는 응력을 조절하였고 이에 대한 물질의 내구성을 확인하였다. 페로브스카이트 태양전지는 기계적 유연성과 높은 효율로 인해 유연한 태양 전지로의 발전 가능성이 높은 소자이다. 그럼에도 불구하고, 실제로 휴대 가능한 전원 공급원으로 사용하기 위해서는 더 높은 유연성과 효율이 동시에 요구된다. 본 연구에서는 0.5 mm의 굽힘 반경에서 10,000회의 굽힘 및 말림과 구김과 같은 가혹한 변형 조건에도 그 성능을 유지하는 최고 17.03%의 효율을 가지는 매우 유연한 태양전지를 제작하였다. 이러한 뛰어난 성능은 매우 얇은 PET 기판에 고품질의 균열 없는 페로브스카이트 박막을 성공적으로 형성할 수 있었기 때문에 가능했다. 소자를 구성하는 기판의 두께는 전체 소자의 기계적 내구성에 가장 큰 영향을 주는 요소임을 굽힘 성능 시험을 통한 다결정 페로브스카이트 박막의 표면 변화를 통해 확인하였다. 그 결과 다결정 페로브스카이트 박막에 가해지는 인장과 균열 형성 사이의 관계를 확인할 수 있었고 다결정 페로브스카이트 박막의 파괴 지점을 확인하였다. 더불어, 금속 그물 구조와 전도성 고분자로 이루어진 투명전극을 사용함으로써 1.2 cm2의 면적에서도 최고 13.6%의 높은 효율과 유연성을 가지는 대면적 페로브스카이트 태양전지 또한 개발하였다.