격자 볼츠만법을 이용한 고분자 전해질 연료전지의 적층식 다공층 내부 물질 전달 특성 연구

Abstract

본 논문에서는 Shan과 Chen이 제시한 이상유동 격자 볼츠만법(LBM, lattice Boltzmann method)을 적용하여 고분자 전해질 연료전지(PEMFC, polymer electrolyte membrane fuel cell) 내부 액상수분의 전달 현상에 대해 연구하였다. PEMFC 내부의 다공층은 미세다공층이 기체확산층에 침투된 형태의 적층식 다공성 전달층으로 형성하였으며, 해석 조건은 실제 PEMFC 내부 액상수분의 물리적 특성을 반영하기 위해 유동의 특성을 대표하는 무차원수를 고려하여 결정하였다. 그리고 LBM을 적용한 해석을 통해 다공층 내부 액상수분의 분포 및 동적 거동 특성, 그리고 미세다공층의 역할에 대해 규명하였다. 적층식 다공성 전달층 내부 이상 유동 해석을 통해 액상수분의 전달 현상의 가장 중요한 매커니즘은 모세관압에 의한 침투(invasion-percolation)현상임을 확인하였다. 이 현상을 통해 거동하는 액상수분들은 미세다공층을 통과하면서 서로 병합하여 몇몇의 지류를 형성한 후 기체확산층으로 침투하였다. 이러한 현상으로부터 미세다공층이 기체확산층으로 침투하는 액상수분 경로의 개수를 감소시킬 수 있음을 확인할 수 있다. 또한 미세다공층과 기체확산층의 큰 모세관압 차이와 기체확산층의 지류에 의한 액상수분 침투경로의 강제적 형성을 통해 미세다공층의 공극에 자리잡고 있는 액상수분 일부분이 제거되는 동적 거동 현상도 볼 수 있었다. 그리고 미세다공층이 기체확산층에 침투된 두께를 변경하여 해석한 결과 침투 두께가 증가할수록 기체확산층으로의 침투경로 개수가 감소함에 따라 액상수분이 기체확산층의 공극을 침투하는 빈도수가 줄어들기 때문에 기체확산층 내부 액상수분량이 점차 감소하였다. 또한 침투 두께가 증가할수록 액상수분이 유로로 빠르게 제거될 수 있음을 볼 수 있었다. 이러한 결과들은 미세다공층이 다공성 전달층 내부 액상수분의 분포량과 제거에 소요되는 시간을 감소시키는 역할을 함을 보여주는 것이다. PEMFC 내부 액상수분의 분포 및 동적 거동 특성은 적층식 다공성 전달층의 젖음성에 큰 영향을 받음을 확인하였다. 적층식 다공성 전달층의 소수성이 약한 경우 더 많은 기체확산층으로의 액상수분 침투경로가 생성되었으며, 다공층 내부 액상수분 분포량이 다른 경우에 비해 상당히 많았다. 또한 젖음성이 상대적으로 강하기 때문에 모세관압에 의한 침투현상뿐만 아니라 서로 가까운 두 공극통로에 자리잡은 액상수분의 병합에 의한 침투현상에 의해서도 공극에 침투할 수 있음을 확인하였다. 반대로 소수성이 강할 경우 액상수분 분포량이 적었을 뿐만 아니라 액상수분이 더 빠르게 제거되었다. 또한 기체확산층의 공극에 자리잡고 있던 액상수분의 일부분이 유로로의 침투경로가 생성된 후 빨려나가 제거되고, 액상수분 지류가 층간 경계면에서 서로 이어졌다가 끊어짐을 반복하는 현상을 보였다. 이러한 동적 거동 특성은 소수성이 강할 수록 다공성 매체 공극 내부의 모세관압이 더 높기 때문에 유로와 기체확산층, 그리고 미세다공층과 기체확산층 사이의 압력 차이가 더욱 커지기 때문에 발생한다.

In this study, pseudo-potential multi-phase lattice Boltzmann method (LBM) suggested by Shan and Chen (1993) was adopted to simulate liquid water transport phenomena in polymer electrolyte membrane fuel cell (PEMFC). Microporous layer (MPL) is intruded into gas diffusion layer (GDL) to construct the structure of multi-layered porous media of PEMFC. And simulation condition was set with considering dimensionless numbers that represent physical characteristics of liquid water in PEMFC. From this work, dynamic behavior and distribution of liquid water in multi-layered porous media in PEMFC was investigated. The two-phase LBM simulation showed that invasion-percolation which is strongly governed by capillary-driven process is the most important transport mechanism for the liquid water transport in multi-layered porous media in PEMFC. Liquid water bundles in MPL formulated in catalyst layer (CL) develop into more large water branches by merging process, and these branches form breakthroughs toward GDL. This result shows that MPL can reduce the number density of breakthrough toward GDL. Simulation result also showed liquid water removal phenomenon inside MPL which is due to large capillary pressure difference between MPL and GDL, and forced forming of breakthroughs by liquid water branch in GDL. And the amount of liquid water volume that distributes in GDL reduced as increasing of intrusion thickness of MPL, because frequency of invasion-percolation process in GDL decreases as reducing number density of the breakthrough due to increasing of intrusion thickness of MPL. Also, liquid water was rapidly removed into gas channel (GC) as increasing of intrusion thickness of MPL. These results imply the role of MPL that reduces the amount of liquid water volume in porous transport layer (PTL) and lessen the time required to remove liquid water to GC. Simulation results clarify that wettability of PTL profoundly affect to dynamic behavior and distribution of liquid water. As the hydrophobicity of PTL weaken, more breakthroughs toward GDL formed and the amount of liquid water volume that distributes in PTL increased. And liquid water invaded pores not only by invasion-percolation process but also by merge process of liquid water that settles in near two throats because of relatively stronger wettability. On the other hand, the result of the case with strong hydrophobicity showed less liquid water distribution and rapid liquid water removal. And some portion of liquid water already settled in GDL pores was removed to GC after breakthrough toward GC formed. The result also showed separating-connecting phenomena of liquid water branch near transition area of MPL-GDL interface. These dynamic behaviors of liquid water come from large pressure difference between CG and MPL, and GDL and MPL due to strong hydrophobicity which induces higher capillary pressure of pores.