Coupled Optical-Electrical Multi-physics Study on Nano-Photonic Effects for Highly Efficient Ultrathin Organic Solar Cells

Abstract

Organic solar cells (OSCs), which convert solar-energy to electrical-energy, are regarded as one of the most promising candidates for next-generation light harvesting device. OSCs have unique advantages such as processable in solution, cost effective, lightweight, mechanically flexible, and made of raw materials that are abundant in nature. Despite these advantages, OSCs are not widely used in the industry because their material properties substantially reduce optical absorption and power conversion efficiency (PCE) to well below that of their inorganic counterparts (e.g., those based on Si, GaAs, CdTe, Cu(In, Ga)Se2, etc.). These properties include incomplete spectral engineering matching to the absorption band of the active layer, strong recombination losses arising from low charge carrier mobilities, and restricted active layer thickness caused by short exciton diffusion length in organic semiconductors.

Efforts to address this issue have proceeded in two main directions: (1) improving of the constituent materials and their morphological implementation for efficient electrical carrier transport-collection, including development of new donor-acceptor organic materials or the introduction of efficient hole-electron transport layers via new process / post-fabrication treatments, and numerous morphological optimizations (e.g., advanced heterojunction structure and blend network)

and (2) improving the optical absorption capability of the device, especially in the active layer, through the introduction of nano-photonic effects, such as localized surface plasmons (LSPs), surface plasmon polaritons (SPPs), plasmonic scatterings, Fabry–Perot cavity modes and their combinations. Nano-photonic effects are particularly effective and physically relevant for efficient light harvesting in OSCs, where the reduction of the active layer thickness is important. Nonetheless, studies on introducing nano-photonic structures into OSCs have been mostly focusing on experimental demonstration, which substantially advanced toward enhancing the optical absorption of OSCs in a thick active layer. However insufficient attention and efforts were given so far to the exploitation of nano-photonic effects in the ultra-thin active layer, leading to a lack of systematic understanding of optical-electrical dynamics is still incomplete.

In this dissertation, I systematically explore nano-photonic effects on OSCs, considering the interplay between ideal spectral engineering and electrical carrier collection using coupled optical-electrical device modeling. First of all, the investigation is focused on the geometrical tuning of nanoparticles for the full exploitation of plasmonic effects in ultrathin active layer under both compositions

conventional and inverted OSCs. Secondly, based on the intuition of the above results, I demonstrate that OSCs possess near-perfect spectral overlap to the ultrathin active layer and excellent electrical scale length. I show the feasibility of an organic solar cell attaining the highest efficiency of ≈13% PCE in inverted configurations of widely used organic materials. I believe that my results enlighten a systematic pathway in the proper identification and overcoming strategy of the performance limiting factor, for any type of solar cells.

태양 에너지를 전기 에너지로 변환하며, 유기 광활성 물질로 구성된 유기 태양 전지는 용액 공정 가능성, 비용 효율, 가벼운 무게, 기계적 유연성 및 다양한 유기 물질 후보 군 등의 다양한 장점들로 인해, 차세대 신 재생 에너지원 중 가장 유망한 후보자 중 하나로 여겨지고 있다. 이러한 장점에도 불구하고, 유기 태양 전지는 무기 물질 기반의 태양전지 (Si, GaAs, CdTe, Cu (In, Ga) Se2)의 광 흡수 및 전력 변환 효율 (PCE)보다 크게 낮기 때문에 상업적인 이용에 한계를 가져온다. 이러한 한계는 유기 태양전지의 좁은 광 흡수 대역 및 흡수 대역 내에서의 불완전한 광 흡수로 인한 광 손실, 유기 물질의 낮은 전하-홀 이동성 및 짧은 여기자 확산 길이로 인한 강한 재 결합 손실로 인한 전기적 특성 저하와 같은 고유한 물성 특성에 의해 문제가 되며, 상업화를 위해 반드시 해결되어야 한다.

광학적 한계와 상업적 제한을 해결하기 위해 유기 태양전지는 크게 두 가지 방향으로 활발히 연구가 되고 있다. 그 첫 번째로, 유기태양전지를 구성하는 유기 물질의 물성을, 새로운 도너-억셉터 유기 물질의 개발, 새로운 공정-제조 후 처리를 통한 효율적인 홀-전자 수송 층의 도입, 효율적인 전자-홀 전송-수집을 위한 접합 구조 최적화(이질 접합 구조 및 혼합 네트워크 구조)를 통해 개선하고 있다. 또 다른 주요 연구 방향으로, 유기 태양전지의 유기 광 활성층 내의 광학적 흡수를 개선할 수 있는, 강한 근접장 집속 표면 플라즈몬 (LSPs), 표면 플라즈몬 폴라리톤 (SPPs), 플라즈몬 산란 (plasmonic scattering), Fabry-Perot 공동 모드와, 이러한 나노-광학 현상을 조합하는 연구가 진행 되고 있다. 특히, 이러한 나노 광학 효과는 광 활성층 두께의 한계가 명확한 유기 태양 전지에서 효율적인 빛 흡수에 특히 효과적이며, 물리적으로 의미가 있다. 그럼에도 불구하고, 유기 태양전지의 효율 향상을 위한 나노 광자 구조의 도입에 관한 연구는 주로 실험적 시연에 초점을 맞추어져 있고, 상대적으로 두꺼운 광 활성층에서의 광 흡수를 향상시키는 방향으로 진행되어 왔다. 초박막 광 활성층에서 나노 광학 효과를 완전히 발휘하기 위한 충분한 관심과 노력이 부족했으며 태양전지내의 광학-전기 역학의 체계적인 이해 또한 불완전하다.

본 학위 논문에서 광학-전기 완전 소자 모델링을 도입하여 이상적인 스펙트럼 공학과 전하-홀 전송-수집의 상호 작용을 고려하여 유기 태양전지에서의 나노 광자 효과를 체계적으로 분석하였다. 우선, 본 연구는 유기 태양전지의 정 / 역 구조, 두 조성 모두에서 초박막 광 활성층에서의 플라즈몬 효과를 완전히 활용하기 위한 나노 입자의 기하학적 변형과 그에 따른 광학적, 전기적 효과에 초점을 맞추었다. 이후, 위의 결과를 통한 광학적-전기적 효과의 직관을 통해, 초박막 광 활성층 내에서의 흡수대역과 광 증가 대역의 완벽한 겹침을 가지며, 우수한 전기적 특성을 가지는 태양전지를 개발하였다. 이러한 유기태양전지는 일반적으로 널리 사용되는 유기 물질의 역 구조 조성에서 약 13 %의 현존하는 가장 높은 광-전 변환 효율을 가진다. 본 학위 논문은 기존의 한계로 여겨졌던, 초박막 광 흡수층 내에서의 광 흡수 효율과 전기적 전송 및 흡수에 대한 구조론적, 방법론적 해결책을 제시했다는데 의의가 있다. 또한, 본 논문에서의 광학-전기 완전 소자 모델링을 통한 태양전지 내에서의 광학-전기역학적 이해 방법은 다양한 유형의 태양 전지에 대해서도 성능을 제한하는 요인을 적절하게 식별하고 극복하기 위한 체계적인 방향을 제시 할 것 기대한다.