Study on Second Harmonic Generation in Plasmonic Antenna and its Application to Steerable Radiation Source

Abstract

이차 조화파 발생 (Second harmonic generation, SHG)은 입사 빛에서 두배 진동수의 방사로의 변환을 설명하는 가장 기본적인 비선형 광학 현상 중 하나이다. 1961년에 석영 결정에서 SHG가 처음 관측된 이래, 이것의 물리적 기원을 밝히기 위해서뿐만 아니라 색다른 기능성을 구현하기 위한 광범위한 연구가 있어 왔다. 특히, 최근의 플라즈모닉스와 메타표면의 출현은 이 분야에 다시금 활력을 불어넣었는데, 이는 단일 나노입자들이나 나노입자들의 배열들의 구조를 제작하는 것이 SHG 의 효율 향상을 위한 새로운 자유도를 제공해 주기 때문이다. 그러나 많은 연구 노력들에도 불구하고, 플라즈모닉 구조에서의 SHG의 물리적 기원은 아직 완전히 이해되지 못해왔고, 이는 SHG 가 널리 활용되는 것을 막고 있다. 이 논문의 목표는 SHG의 미시적인 기원 그리고 조절 가능성에 대한 SHG의 이해에 기여하는 것이다.

우선, 아직 많이 조사되지 않은 개별적 이차 비선형 분극 (second-order nonlinear polarization) 성분들에 관한 SHG의 미시적 기원과 그것의 원거리장 변환이 광범위하게 연구되었다. 이를 위해, SHG 의 광각 방사 패턴이 k-공간 측정 셋업과 유체역학 모델 (hydrodynamic model)을 기반으로 한 SHG 계산과 함께 다른 공진 모드들을 갖는 82 개의 플라즈모닉 안테나로부터 조사되었다. 이러한 구성하에, 표면-수직 (surface-normal) 성분 우세의 일반적인 믿음과는 뚜렷이 다르게, 표면-평행 (surface-parallel) 혹은 벌크 (bulk) 비선형 분극 성분이 표면-수직 성분보다 SHG 방사에 더 상당한 기여를 줄 수 있음이 최초로 분명하게 입증되었다. 더 나아가, 각각의 비선형 분극 성분의 뚜렷이 다른 쌍극자 방향 및 분포가 강조 되었고, 모든 비선형 편광 성분들과 그것의 원거리장 방사들의 추정 및 조절을 위한 방법을 제공하였다.

다음으로, 단일 플라즈모닉 구조에서의 SHG 방향성 (directivity) 의 능동적인 조절을 위한 새로운 방법이 제안되었고 실험적으로 입증되었다. SHG 의 가-간섭성 (coherent) 변환 과정에 기반하여, 구조의 표면 플라즈몬 (surface plasmon, SP) 파를 조작함으로써 SHG 방향성의 능동적 조절이 구현되었다. 입사 빔 위치의 마이크로 미터 이하의 조절을 가지고 이론적 분석과의 일치하는 단일 플라즈모닉 안테나에서 SHG 방향성의 상당한 변화가 관측되었다. 이러한 결과는 SHG 의 방향성이 SP 파를 조작함으로써 조절될 수 있음을 분명하게 입증 하였고, 이는 조종 가능한 방사 원천의 구현을 가능하게 한다. 더 나아가, 제안된 조절 방법이 기본 주파수에서의 SP 파의 조절에 기반하기 때문에, 다른 플라즈모닉 구조와 함께 개선된 성능 혹은 복합화된 비선형 파면과 함께 증가된 기능성을 위한 플라즈모닉스, 메타물질, 그리고 메타표면에서 정립된 원리들의 이 방법으로의 적용을 상상할 수 있다.

SHG의 이해에 공헌하는 이 논문의 결과들은 SHG 방사를 디자인하고 제어하는 데 있어서 새로운 자유도를 제공해주며 이는 포토닉스의 다양한 분야에서의 SHG의 적용을 가능하게 해준다.

Second harmonic generation (SHG) is one of the most fundamental nonlinear optical phenomena, describing the conversion of incident light to radiation at twice the frequency. Since the first observation of SHG from a quartz crystal at 1961, there have been extensive studies on this nonlinear phenomenon not only to clarify its physical origin, but also to realize unconventional functionalities. In particular, recent emergence of plasmonics and metasurfaces has rejuvenated this field, because tailoring the geometry of single nanoparticles or arrays of nanoparticles offers a new degree of freedom for improving the efficiency of the SHG. However, despite large research efforts, the physical origin of SHG from plasmonic structure has not been fully understood, hindering the SHG from being widely utilized. It is aim of this dissertation to contribute to the understanding of SHG in relation to its microscopic origin and controllability.

First, still largely unexplored, the microscopic origin of SHG and its far-field conversion in relation to the individual nonlinear polarization components is extensively studied. To this end, wide-angle radiation pattern of SHG from the 82 plasmonic antennas of different resonance modes is investigated, with k-space measurement setup and hydrodynamic model based SHG calculations. Under this configuration, it is clearly demonstrated for the first time that, in sharp contrast to common belief of the dominance of surface-normal component, surface-parallel or bulk nonlinear polarization component can provide more significant contribution to SHG radiation than surface-normal component. Furthermore, distinct dipole directions and distributions of each nonlinear polarization component is also emphasized, providing a method for estimation and tuning of all nonlinear polarization components and their far-field radiations.

Second, a novel approach for active control of SHG directivity in a single plasmonic structure is proposed and experimentally demonstrated. Based on a coherent conversion process of SHG, active control of SHG directivity is realized by manipulating the surface plasmon (SP) wave of the structure. In agreement with theoretical analysis, a significant change in SHG directivity is observed in a single plasmonic antenna with submicrometer adjustment of the incident beam position. This result clearly demonstrate that SHG directivity can be controlled by manipulating the SP wave, which enables the realization of steerable radiation source. Furthermore, as proposed control scheme is based on the control of SP wave at fundamental frequency, applying the established principles in plasmonics, metamaterials, and metasurfaces to this approach with other plasmonic structures is conceivable for improved performance or increased functionality with complexed nonlinear wave front.

Contributing to understanding of SHG, the results presented in this dissertation provide a new degree of freedom in designing and controlling the SHG radiations, enabling the application of SHG in various fields of photonics.