Glass-forming ability and mechanical responses in a series of equiatomic binary to denary metallic glasses

Abstract

Herein, we systematically investigated the effect of configuration entropy (CE) on the glass-forming ability (GFA) and the mechanical response in a series of equiatomic binary Cu50Zr50 to denary (CuNiBeCoFe)50(ZrTiHfTaNb)50 metallic glasses (MGs) with similar atomic size difference and heat of mixing through alloy design involving careful selection of elements chemically and topologically similar to Cu and Zr and subsequent substitution of pre-constituent elements. Interestingly, the senary (CuNiBe)50(ZrTiHf)50 MG with relatively medium CE value of 1.79R exhibited the maximum GFA among the investigated MGs, implying that the CE is not the dominant factor for GFA. The mechanical response analysis was comprehensively performed using nanoindentation test including deformation dynamics of shear avalanche through statistical analysis of pop-in behavior and the analysis result was compared to the atomic-level structure data obtained by high energy X-ray scattering experiment. The overall trend of the nanohardness and the Youngs modulus (E) was shown to outwardly increase which is dominantly due to the increased 3 atom-connection of polyhedra as well as lower fragility. However, the severe local structural irregularity and compositional complexity in MG with higher CE facilitate the chaotic deformation behavior that results in the unanticipated local softening of amorphous phase and ultimately modulate the response towards ductile deformation. Consequently, it can be concluded that the CE could be one of the crucial factors in designing an MG to alter its characteristics towards achieving desirable properties such as optimized GFA and enhanced ductility.

본 연구에서는 구성 엔트로피가 비정질 형성능 및 기계적 거동에 미치는 영향을 알아보기 위해 이성분계 Cu50Zr50 부터 십성분계 (CuNiBeCoFe)50(ZrTiHfTaNb)50에 이르기 까지 다양한 금속원소들이 등가원소비로 이루어진 비정질 합금 시리즈의 기계적, 구조적 특성에 대해 분석하였다. 첨가 원소들간 원자 반경 차이, 혼합열 등의 특성이 비슷해 구성 엔트로피 효과를 확인하기 적합한 등가원소비 비정질 합금 시스템을 제조하기 위해 Cu 및 Zr과 화학적, 구조적 특성이 유사한 금속들을 선별하여 등가원소비로 첨가한 뒤 비정질 합금을 제조하였다. 특이하게도 비교적으로 중간 구성 엔트로피를 값을 (1.79R) 갖는 육성분계 (CuNiBe)50(ZrTiHf)50 비정질 합금이 가장 높은 비정질 형성능을 보이며 구성 엔트로피가 비정질 형성능의 우성인자가 아닌 것을 알 수 있었다. 구성원소 개수에 따른 구성 엔트로피 변화가 기계적 거동에 미치는 영향을 확인하기 위해 나노압입 시험을 통한 pop-in 거동의 통계적 분석을 통해 수행하였으며, 이를 이해하기 위해 고 에너지 X-선 산란 실험 (high energy X-ray scattering) 에 의해 얻어진 원자 단위 구조 데이터와 비교 하여 논하였다. 그 결과, 원자 클러스터 간 결합 패턴의 비율이 면결합 (3 atom-connection)으로 증가 및 fragility는 감소할수록 합금의 경도 및 탄성계수 변화는 전반적으로 증가함을 확인할 수 있었다. 또한 원소 첨가에 따른 구성 엔트로피 증가는 국부적으로 구조적 불규칙성 및 조성적 복잡성을 유발 하여 chaotic 변형 거동을 촉진시켜 국부적 softening 현상이 나타나게 하였으며 궁극적으로 연성 변형에 대한 반응을 조절 시킬 수 있었다. 결과적으로, 구성 엔트로피는 최적의 비정질 형성능 및 향상된 연성과 같은 우수한 특성을 달성하기 위해 비정질 합금 설계에 중요한 요소임을 알 수 있었다.