Study on the Effects of Structural Characteristics of Gas Diffusion Layer on Water Management and Cell Performance with PEM Fuel Cell Model

Abstract

기체확산층 (Gas diffusion layer, GDL) 은 고분자 전해질형 연료전지 (Polymer electrolyte membrane fuel cell, PEM fuel cell) 에서 수소와 공기 그리고 물의 이동통로로서의 역할을 하기 때문에 매우 중요한 부분을 차지한다. 이렇게 기체확산층이 연료전지 내부의 물질전달을 결정하는 요소이기 때문에, 연료전지 성능을 향상시키기 위해서 물 관리 능력에 최적화된 기체확산층의 구조적 설계에 대한 연구가 필요하다. 그 동안 기체확산층의 구조적 특성을 이해하기 위한 많은 실험적 그리고 계산적 연구들이 시도되었지만 이전 연구 결과들은 GDL의 구조적 특성이 연료전지 성능에 미치는 영향에 대한 직접적인 분석을 수행하지 못하였다. 따라서 본 연구에서는 기체확산층의 구조적 특성을 반영할 수 있는 모델을 설계하고, 다양한 기체확산층 구조적 특성이 물 관리와 연료전지 성능에 미치는 영향에 대해 분석하고 검증하였다. 첫째로, 기체확산층의 구조적 특성을 반영할 수 있는 MATLAB®/Simulink® 기반의 준 3차원의 연료전지 모델을 개발하였다. 개발된 모델의 특징은 간단하면서도 연료전지 내의 국부적 특성을 살펴 볼 수 있다는 점이다. 기체확산층의 구조적 특성을 이해하기 위해 기체확산층의 검사체적은 9개로 나뉘어져 이상유동을 고려하였고, 따라서 기체확산층 내의 이상수송에 대한 예측 및 그에 따른 물 관리 능력과 연료전지 성능에 미치는 영향에 대한 분석을 수행 할 수 있었다. 두 번째로, 기체확산층의 기재 (substrate) 에서의 공극 크기의 변화가 물 관리 능력과 연료전지 성능에 미치는 영향에 대해 분석하였다. 구조적 특성을 이해하기 위해 서로 다른 공극 크기를 갖는 기체확산층을 제작하여 공극률, 공극 크기, 두께, 내부 접촉각을 측정하여 해당 기체확산층을 평가하였다. 또한 측정된 결과를 개발된 모델에 반영하여 기체확산층 내의 물질전달 현상에 대한 분석을 수행하였다. 그 결과 기재 내부의 상대적으로 큰 공극은 미세다공층 (Micro porous layer, MPL) 과 미세다공층 침투층 (MPL penetration) 을 성글게 형성시키며 반대로 상대적으로 작은 공극은 밀집하게 형성시킨다는 사실을 밝혀내었다. 이에 따라서 서로 다른 공극 크기를 갖는 기체확산층은 각각 물을 잘 배출할 수 있는 특성과 물을 잘 함유할 수 있는 특성을 가지고 이러한 특성이 상대습도나 전류 부하에 따른 연료전지 성능에 영향을 미친다는 사실을 밝혀내었다. 세 번째로, 기체확산층의 평면 방향으로의 구조적 특성에 대한 분석을 수행하였다. 평면 방향으로의 구조적 설계는 기본적으로 물 배출과 물 함유 능력을 갖는 두 가지 기체확산층을 조합하여 이루어졌다. 총 네 가지의 기체확산층 조합을 설계하여 모델을 통해 효과를 예측한 결과, 조합된 기체확산층들은 서로 다른 국부적인 물 관리 능력을 갖고 그에 따라 물질전달의 특성 또한 달라지는 것을 확인하였다. 시뮬레이션을 통해 예측한 결과를 바탕으로 도출된 물 관리 능력에 특화된 한 가지 기체확산층 조합을 실험한 결과, 균일한 물질전달 및 전류밀도 분포를 바탕으로 연료전지 성능이 향상되었으며 전압의 안정성 또한 향상되는 것을 확인하였다. 마지막으로 기체확산층의 두께 방향으로의 구조적 특성에 대한 분석을 수행하였다. 미세다공층으로부터 전달된 액상의 물은 기재의 평균적인 모세관압 구배를 통해 채널까지 도달하게 된다. 이 때 기재 내에서 물을 효과적으로 배출하기 위해서는 모세관압 구배를 MPL침투층으로부터 채널까지 지속적으로 증가시켜야 한다. 따라서 기재 내에서 연속적으로 증가하는 기공 크기를 갖는 기체확산층을 설계하고 시뮬레이션 한 결과, 기재 내에서 물 관리 능력이 향상되는 것을 확인하였다. 이를 바탕으로 실제 기공 크기 구배 구조를 갖는 기체확산층을 제작하고 실험적으로 검증한 결과, 특히 고전밀도 구간에서 물질전달 능력이 향상되어 연료전지 성능이 향상되는 것을 밝혀내었다. 본 연구에서는 실험적 연구와 시뮬레이션 연구를 동시에 진행함으로써, 기체확산층의 구조적 특성과 그에 따른 연료전지 내의 물 관리 능력 및 연료전지 성능에 미치는 영향에 대해 분석하였다. 본 연구는 기체확산층의 구조적 특성에 대한 평가 및 분석, 향상된 물 관리 능력을 갖는 기체확산층의 최적 설계, 그리고 운전조건에 따른 제어 전략을 수립하는데 도움이 될 것이다.

The gas diffusion layer (GDL) is a key component of a proton exchange membrane (PEM) fuel cell due to its role as a path for fuel, air, and water. Since the GDL determines the mass balance in the PEM fuel cell, investigation of the optimal structural characteristics of the GDL with improved water management is important for the quality performance of the PEM fuel cell. Many attempts to understand the structural characteristics of the GDL have been reported in both experimental and numerical studies. However, the previous studies have not explained how the structural characteristics of the GDL directly affect the PEM fuel cell performance. In this study, a PEM fuel cell model, which models the structural characteristics, is developed and the various the GDL structural characteristics are analyzed and validated. Initially in this study, a dynamic, non-isothermal, and quasi-three-dimensional PEM fuel cell model that models the structural characteristic of the GDL is developed. The model is implemented using the MATLAB®/Simulink® interface. The model has merits of a simplified structure with the possibility of capturing local characteristics. To investigate the structural effects of the GDL, control volumes are discretized into nine control volumes and two-phase mass transport is assumed. The model predicts liquid water transport and species diffusion throughout the GDL and the effects on water management and fuel cell performance. Secondly, the effects of pore size variation in the substrate of the GDL on water management and cell performance are investigated. Two GDL samples with different pore sizes are evaluated by the porosity, pore size, thickness, and internal contact angle so as to understand the basic structural characteristic of the GDL. The GDL structural parameters are incorporated with the basic characteristics into the developed model. Cell performance is predicted relative to the two-phase mass transport inside the GDL. It is found that the large macro-pores in the substrate formed the MPL penetration and MPL part coarsely, while, the small macro-pores in the substrate formed MPL penetration and MPL part densely. The water management capability of the GDL varies with these differences with respect to water retention and removal characteristics. The cell performance is also affected by the operating conditions of relative humidity and current load. Thirdly, the in-plane structural effects of the GDL on water management and cell performance are investigated. The basic concept of in-plane structure design of the GDL is a combination of two the different types of gas diffusion layers (GDLs), which have either water retention or removal capability. Four combinations of GDL structures are simulated and analyzed. It is shown that the combined GDLs have different local water management capability, and affect the uniformity of mass transport throughout the cell. In particular, the improved variation of mass transport throughout the cell resulted in a uniform current density distribution in the cell. Consequent experimental results verify that the combined GDL exhibits enhanced cell performance as well as improved voltage instability. Finally, the effects of through-plane structure design of the GDL are studied. Once the liquid water is transferred from the MPL penetration to the substrate, the liquid water transports to the channel with an averaged capillary pressure gradient of the substrate. To enhance the liquid water transport in the substrate, the capillary pressure gradient should be increased continuously from the adjacent MPL penetration to the channel. By simulation, it is observed that the continuously increased pore size in the control volumes of the substrate increased the capillary pressure gradient, and improved water management capability. Based on the concept, a GDL with a pore size gradient structure is fabricated, and is validated by experimental work. The experimental results show that the pore size gradient structure has improved mass transport at the high current load region. This research includes both experimental and simulation investigation on various structural characteristics of the GDL and its effects on water management and fuel cell performance. The measured properties of the GDL are incorporated in the model and the model predicts the effects of the variations in the GDL structure, and those effects are then verified by the experimental work. Through the interaction between experimental and simulation work, it is possible to understand the effects of the GDL structure on mass transport behavior, and to suggest the ideal GDL structure.