Fabrication and characterization of high-performance quantum-dot light-emitting diodes

Abstract

최근, 높은 색 순도, 색 조절의 용이함, 공정의 단순함 등의 재료적 특성으로 인하여 조명이나 디스플레이 응용에 관련하여 콜로이드성 양자점을 기반으로 하는 발광다이오드에 대한 관심이 증가하여 왔다. 1994년 Alivisatos 그룹에 의한 최초 발표 이후, 물질 합성, 전기물리학적 분석, 발광 소자 구조 연구 등에 여러 그룹의 연구 노력과 함께 양자점 발광다이오드의 소자 성능은 꾸준히 향상되어 왔다. 하지만 현재의 성숙된 디스플레이 기술들, 예를 들어 유기발광다이오드에 견줄 만한 성능이 되기 위해서, 양자점 발광다이오드의 성능은 더욱 개선될 필요가 있다. 본 논문에서는 우선 연한 접촉 이식공정 방법으로 만들어진 양자점 발광다이오드 소자의 성능을 연구하였다. 연한 접촉 이식공정으로 제작된 양자점 발광다이오드는 기존의 스핀 코팅 공정으로 제작된 양자점 발광다이오드에 견줄 만한 소자 특성을 보였다. 또한 진공증작되는 여러 정공수송층에 양자점 패턴 능력을 살펴보았다. 정공수송물질과 양자점 사이의 접착 특성이 좋을수록, 전사된 양자점 패턴은 더 좋은 특성을 나타내었다. 양자점 이식공정 방법으로 유기 정공수송물질 위에 손상 없이 양자점을 증착할 수 있으므로, 양자점의 밸런스 밴드(valencd band)에 정공을 유리하게 주입할 수 있는 높은 최고준위점유분자궤도(HOMO, Highest occupied molecular orbital)을 가지는 정공수송층 위에 양자점을 이식하여 높은 효율의 양자점 발광다이오드를 제작할 수 있었다. 나아가 아연산화물 나노입자를 전자주입층으로 사용하고 인듐주석산화물(ITO, Indium tin oxide) 전극을 음극으로 사용하는 역구조에 p-도핑한 그래핀 전극을 박막 붙임하여 매우 투명하고 유연한 양자점 발광다이오드를 개발하였다. 적•녹•청 투명유연 양자점 발광다이오드는 뛰어난 투명도와 높은 효율을 보여주었다. 그래핀 전극의 더 높은 투명도로 인해, 청색–녹색 파장 영역에서 그래핀 쪽의 발광이 더 크게 나타났다. 각도에 따른 전기발광 특성이 거의 램버시안(Lambertian) 특성을 따랐다. 마지막으로 인듐주석산화물 전극을 자외선-오존(UV-ozone) 처리된 그래핀 전극으로 대체한 음극과 그래핀 양극으로 사용하는 적•녹•청 투명유연 양자점 발광다이오드를 성공적으로 개발하였다. 본 논문에서 개발된 공정 방법들과 소자 구조들은 미래의 투명하고 유연한 여러 가지 광전기적 소자들을 실현하는데 유용하게 사용될 수 있을 것으로 생각된다.

Recently, the interest on colloidal quantum-dot light-emitting diodes (QLEDs) for lighting and display applications have been growing due to the novel material properties such as high color purity, ease of color control and process simplicity. Since the first report in 1994 by Alivisatos group, the device performances of QLEDs have been developed substantially with multilateral efforts on material synthesis, electrophysical analysis, device design and fabrication processes. However, their performance needs to be further improved, in order to be comparable with other matured technologies such as organic light-emitting diodes (OLEDs). In this thesis, we have investigated the device performance of QLEDs fabricated by using soft-contact transplanting method. Soft-contact transplanted QLEDs showed comparable performances to conventional spin-coated QLEDs. We also studied the patternability of QDs on various vacuum-deposited hole transporting layers (HTLs). When the work of adhesion between the hole transporting material (HTM) and QDs were higher, the QD patterns were transferred better. Since the QD transplanting method enables us to deposit the QD layer without damaging the underlying organic HTM, we can fabricate highly efficient QLEDs by transplanting the QDs on HTLs with high highest occupied molecular orbital (HOMO) levels which are beneficial to inject holes to the valence band of QDs. In addition, we developed highly transparent and flexible QLEDs (TFQLEDs) by laminating p-doped graphene electrode as an anode in the inverted structure where the ITO acts as a cathode with ZnO nanoparticles as an electron injection layer. The red, green and blue TFQLEDs showed excellent transparency and high efficiency. Due to higher transmittance of graphene electrode, graphene side emission was larger than ITO side emission in the green–blue region. Angular dependent electroluminescence characteristics almost followed the Lambertian profile. Finally, we can successfully developed red, green and blue TFQLEDs using graphene electrodes for both anode and cathode by replacing ITO electrode with a UV-ozone treated graphene electrode. We think that the fabrication methods and device structures developed in this thesis are helpful for realizing various transparent and flexible optoelectronic devices.