Prediction and Experimental Verification of Performance and Stability of Solar Cells Using 2p-Atom-Based Materials

Abstract

This dissertation deals with the prediction and analysis of experimental results for solar cell characteristics using 2p-atom-based materials. Solar cells are one of the most attractive renewable energy sources. Unlike solar cells that use inorganic-based light-absorbing layers, photovoltaic devices using organic and organic-inorganic hybrid perovskite-based light-absorbing materials have unique advantages of low production cost, flexibility, and lightweight of products. Most lab-scale polymer solar cells (PSC) and perovskite solar cells (PeSC) use expensive electrode materials. In addition, PSC and PeSC have shorter lifetimes than inorganic solar cells, which impede the commercialization of PSC and PeSC. To solve these problems, 2p-atom-based materials - especially carbon nanomaterials and organic materials - are alternatives that can take advantage of PSC and PeSC. Although research on 2p-atom-based materials has been extensively conducted, there is a lack of in-depth consideration of how the material parameters affect the performance and lifetime of the device. By establishing correlations between material properties and device parameters through modeling, it is possible to objectively evaluate the fabricated solar cells and propose improvements for further improvements in performance. Chapter 1 introduces 2p-atom-based materials for PSC and PeSC application. The overall development of solar cells, the status and challenges of PSC and PeSC, and the need for 2p-atom-based materials are discussed. For practical applications, electrodes/charge extracting layers (CELs)/gas barriers based on 2p-atom-based materials, especially nanocarbons and semiconducting organic materials, are essential. Chapter 2 presents theoretical considerations for various parameters affecting the performance of solar cells where candidates for electrodes/CELs/light-absorbing layers are selected. From the viewpoint of the photodiodes, the predicted photovoltaic parameters and resulting current density (J)-voltage (V) curves of PSC and PeSC are provided depending on the physical properties of materials. Chapter 3 discusses the fabrication and analysis of 2p-atom-based PSCs and PeSCs that replace the conventional electrode and CEL materials. The reduction in nonideality induced by the addition of a graphene oxide layer is critical for improving the power conversion efficiency of solar cells. The measured J-V curves are compared with the predicted J-V curves to demonstrate the superiority of the resultants. Chapter 4 utilizes the utilization of graphene quantum dots adding to the polymer-fullerene light-absorbing layer to reduce the series resistance attributed to photoactive materials. Furthermore, graphene quantum dots cause effective exciton migration and reconstruction of nanostructures for the light-absorbing layer. By introducing the optimized photoactive layer, the performance of all-2p-atom-based solar cells is advanced. Chapter 5 and Chapter 6 focus on the rational design of low-temperature solution-processed reduced graphene oxide barriers for prolonging the lifetime of the photovoltaic devices. The most suitable conditions to improve gas barrier properties are found by comparing the lateral size, chemical structure and degree of graphene oxide defects used in the fabrication. Through the water permeability analysis of the reduced graphene oxide films, it is confirmed that the size of the graphene oxide sheet and the presence of voids have significant effects on the gas barrier membrane performance. Moreover, the stacking nature of the reduced graphene oxide is controlled to enhance gas blocking ability. Through grazing incidence X-ray analysis, the crystallinity, orientation and fractal structure of the graphene film are identified to confirm the ideal stacking structure. The optimized reduced graphene oxide films are coated on polymer substrates and then applied to PSCs and PeSCs to confirm the improvements in stability. The results provided in this study are not limited to PSC and PeSC but can be applied to devices with various light-absorption layers. The design of 2p-atom-based materials and hybrids with better material properties will enable them to produce devices with improved performance and ultimately help solve the energy problems that humanity is currently facing.

본 학위논문은 2p 원자 조립 기반 물질을 도입한 태양전지의 광전환 성능과 안정성에 대한 예측 및 실험적 결과에 대한 연구이다. 태양전지는 가장 주목받고 있는 친환경 에너지 전환 소자 중 하나이다. 기존의 무기물 기반 광 흡수층을 사용하는 소자들과는 다르게, 유기물 및 유무기 하이브리드 페로브스카이트 기반의 광 흡수 재료를 사용하는 태양전지는 낮은 생산 가격, 유연성, 가벼움과 같은 독특한 이점을 가지고 있다. 현재 실험실에서 연구 중인 고분자 태양전지 및 페로브스카이트 태양전지는 비싼 재료를 사용하고 있으며, 보고되고 있는 고분자 및 페로브스카이트 태양전지의 수명은 무기물 태양전지에 비해 짧다. 이러한 문제들은 상용화에 있어 걸림돌이 된다. 이를 해결하기 위해 2p 원자 기반 재료, 그중에서도 탄소 나노 재료와 유기물들은 고분자 및 페로브스카이트 태양전지의 장점을 살릴 수 있는 물질로서 주목받고 있다. 2p 원자 기반 재료에 관한 연구는 광범위하게 진행되고 있으나, 이들의 물질 및 구조 변수가 소자의 성능 및 수명 증가에 어떠한 영향을 미치는지에 대한 고찰이 부족하다. 모델링을 통해 재료 특성과 소자 성능 간 상관관계를 정립하였을 때 실제 제작된 태양전지에 대한 객관적인 평가가 가능해지며 추가적인 성능 향상을 위한 개선안을 제시할 수 있다. 1장에서는 태양전지에 적용 가능한 2p 원자 기반 재료에 대해 소개하고 그 필요성을 강조한다. 고분자 및 페로브스카이트 태양전지에 대한 현황 분석 및 한계점을 파악하고, 이를 해결하기 위해서는 저비용의 2p 원자 기반 재료를 사용한 전극/전하 추출 층/기체 차단막의 적용이 필수적이라는 것을 확인한다. 2장에서는 2p 원자 기반 재료를 이용하여 고성능의 태양전지를 제작하는 데 필요한 재료 변수-소자 성능 간의 상관관계에 대해 고찰한다. 태양전지 제작에 사용할 투명전극/최상층 전극/전하 추출 층/광 흡수층에 대한 후보군을 선정한다. 이들의 물성과 소자 내 기하학적 구조가 고분자 및 페로브스카이트 태양전지의 전류-전압 곡선에 어떠한 영향을 미치는지를 광다이오드의 관점에서 예측한다. 3장에서는 2p 원자 기반 재료를 도입한 고분자 및 페로브스카이트 태양전지를 제작한다. 그래핀 옥사이드층을 탄소나노튜브 전극에 도입하여 소자 내 비 이상성을 감소시키며, 그 결과 태양전지의 성능 향상에 크게 기여한다. 제작된 태양전지의 성능과 2장에서 예측한 성능을 비교, 제안한 2p 원자 기반 재료를 활용한 전극의 우수성을 입증한다. 4장에서는 고분자-풀러렌 기반 광 흡수층의 저항 기여도를 낮추기 위해 그래핀 양자점을 도입한다. 그래핀 양자점을 고분자-풀러렌 광 흡수층에 도입한 결과, 향상된 광 흡수율 및 고분자 사슬의 배향도 변화를 확인하고 이를 통해 광전환 효율을 향상한다. 최적화된 광 흡수층을 활용하여 2p 원자 기반 재료를 기반으로 하는 태양전지를 제작하여 성능 향상을 확인하였다. 5장과 6장에서는 기체 차단막으로 작용하는 저온 용액 공정 기반 환원 그래핀 옥사이드 필름의 디자인을 다룬다. 첫째로 그래핀 옥사이드의 화학적 구조 및 결함에 대한 분석을 통해 최적화된 그래핀 옥사이드의 합성 조건을 찾는다. 큰 크기를 가지면서 빈 곳을 가지지 않는 최적화된 구조를 가진 그래핀 옥사이드의 도입이 유기 태양전지의 수명 증가에 큰 영향을 미친다는 것을 밝힌다. 다음으로 그래핀 옥사이드의 적층 구조 제어를 통해 기체 차단성을 향상한다. X선 분석을 통해 환원 그래핀 옥사이드 필름의 결정성, 배향 및 프렉탈 구조를 규명하여 바람직한 구조를 가졌는지를 확인한다. 최적화된 환원 그래핀 옥사이드 기반 필름을 고분자 및 페로브스카이트 태양전지에 적용하여 소자의 안정성을 장시간 동안 확보한다. 본 연구의 결과는 비단 고분자 및 페로브스카이트 태양전지에만 국한되지 않으며 다양한 광 흡수층을 도입한 소자에서도 적용할 수 있다. 더 우수한 재료 물성을 가지는 2p 원자 기반 재료 및 그 하이브리드의 디자인을 통해 더 향상된 성능을 가지는 소자를 제작할 수 있을 것이며, 궁극적으로 현재 인류가 직면한 에너지 문제를 해결할 수 있는 지침이 될 수 있다.