First-principles study of non-collinear magnetic ordering and related properties in spinel Ir2O4 and delafossite PdCrO2

Abstract

Delafossite PdCrO$_2$와 spinel Ir$_2$O$_4$ 의 자기 구조를 연구하였다. Delafossite PdCrO$_2$는 Pd층과 CrO$_2$층이 교차하는 형태의 삼각 anti-ferromagnetism(AFM) 층상 구조 물질이다. 전도성인 Pd층은 $xy$ 방향의 높은 전도성에 기여하고, 한편 Cr 원자의 국소 자기 모멘트들은 anomalous Hall 효과에 기여한다. 중성자 회절 실험과 각분해 광전자 분광법 실험을 통해, PdCrO$_2$의 자기 구조가 삼각 120$^\circ$ AFM 정렬을 $xy$ 평면으로, 6층 구조를 $z$ 방향으로 이룬다는 것이 예측된다. 그러나, scalar chirality, 교차 chirality, 비틀어진 easy-plane들, easy-plane의 방향 과 같은 구체적인 구조들이 분명하게 이해되고 있지는 않다. 한편 spinel Ir$_2$O$_4$는 pyrochlore $J_{eff,1/2}$ 시스템중 하나이다. Ir$_2$O$_4$의 산소의 위치와 자기적 특성은 보고되지 않았다. 또한 spinel $J_{eff,1/2}$ 시스템의 이론적 배경도 pyrochlore 227 시스템에 비해 충분하지 않아, spinel Ir$_2$O$_4$를 연구하기 위한 정보가 적은 상태이다. 이번 연구에서, 우리는 밀도 범함수 이론 (DFT)에 근거하여 두 물질의 자기구조와 전자구조를 계산하였다. PdCrO$_2$의 바닥상태는 높은 대칭구조의 평면 교차 chirality 구조이고, Ir$_2$O$_4$는 $mE$ (국소-$xy$) 상태이다. 우리는 또한, 스핀 상호작용 모델과 관련하여, 각각의 자기 구조들의 원인도 제시한다.

We study magnetic structures of delafossite PdCrO$_2$ and spinel Ir$_2$O$_4$. Delafossite PdCrO$_2$ is a layered triangular anti-ferromagnetic (AFM) system which consists of alternating Pd and CrO$_2$ layers. The metallic Pd layers contribute to high conductivity in $xy$-direction ,while local magnetic moments of Cr atoms contribute to anomalous Hall effect. From neutron diffraction and angle-resolved photoemission spectroscopy experiments, the magnetic structure of PdCrO$_2$ is expected to be triangular 120$^\circ$ AFM ordering in $xy$-plane and 6 layers structures in $z$-direction. However, the specific structures, such as scalar chirality, staggered chirality, twisted easy-planes, and easy-plane directions, are not clearly understood. Meanwhile, spinel Ir$_2$O$_4$ is a pyrochlore $J_{eff,1/2}$ system. The oxygen position and magnetic properties of Ir$_2$O$_4$ is not reported. Also, theoretical backgrounds of spinel $J_{eff,1/2}$ system is insufficient compared to pyrochlore 227 system, so there is only small information to study spinel Ir$_2$O$_4$. In this study, we calculate their magnetic structures and electronic structures based on density functional theory (DFT). The ground structure of PdCrO$_2$ is the high-symmetric in-planar staggered chirality structure, and Ir$_2$O$_4$ is $mE$ (local-$xy$) phase. We also suggest origins of magnetic structures, which are related to the nearest and 2nd nearest neighbor spin interaction models.