Emergent phenomena of perovskite ruthenate in ultra-thin regime

Abstract

본 학위 논문은 초박막 영역에서 스트론튬 페로브스카이트 루테늄 산화물 (SrRuO3) 의 발현 현상에 대해 다룬다. 초박막 형태의 응집 물질은 두께가 매우 얇아서 일반적인 덩어리 혹은 두꺼운 박막에서 나타나지 않는 새로운 물리적 특성이 나타난다. 페로브스카이트 루테늄 산화물은 수십 년 동안 잘 연구된 물질 중 하나이지만, 초박막 형태에서의 루테늄 산화물에 대한 이해는 부족한 상황이다. 본 논문에서는 초박막 스트론튬 페로브스카이트 루테늄 산화물에서 나타나는 발현 현상을 전자 수송 및 각 분해능 광전자 분광 실험을 이용해 설명한다. 전자 장치가 발전함에 따라, 전자 수송 측정을 이용하여 페로브스카이트 루테늄 산화물 박막의 저항, 홀 효과, 운반자 밀도와 같은 물리적 특성이 지난 수십 년 동안 연구되었다. 일반적으로는 페로브스카이트 루테늄 산화물의 홀 효과는 일반 홀 효과와 비정상 홀 효과의 합으로 이해되었다. 그러나, 최근 고품질의 초박막 합성이 가능하게 되면서, 초박막에서의 홀 효과 연구도 활발히 진행되기 시작하였고, 초박막의 홀 히스테리시스의 경향이 두꺼운 박막과 다르게 나타난다는 것이 보고되었다. 초박막의 홀 측정에서 혹 모양의 홀 효과가 관찰되었으며, 또한, 비정상 홀 효과의 부호가 두께에 따라 변하는 것이 보고되었다. 본 논문에서는 이러한 새로운 홀 현상의 제어 및 원인에 대해 다룬다. 본 논문은 먼저 혹 모양의 홀 효과에 대해 다룬다. 연구를 통해 혹 모양의 홀 효과는 2㎚보다 얇은 영역에서 나타난다는 것을 밝혔다. 엑스선 구조 분석을 통해 초박막의 표면에서의 반전 대칭성 붕괴는 드잘로신스키-모리야 상호 작용 및 나선형 자기 구조를 일으킬 수 있고, 따라서 혹 모양의 홀 효과를 만들 수 있다는 것을 보여준다. 또한, 본 연구에서는 스트론튬 페로브스카이트 루테늄 산화물 초박막에 다른 박막을 쌓아 헤테로 구조로 만들거나 이온 액체 게이팅 방법을 이용하여, 표면의 반전 대칭성을 제어하고 이에 따라 혹 모양의 홀 효과를 제어한다. 이러한 결과를 통해 혹 모양 홀 효과의 원리에 대해 규명하고, 혹 효과의 제어를 이용한 장치에 대해 다룬다. 이어서, 본 논문은 초박막 영역에서 나타나는 비정상 홀 효과의 부호 바뀜에 대해 다룬다. 박막의 두께, 자화, 그리고 화학 퍼텐셜의 변화가 운동량 공간에서의 베리 곡률의 합을 바꾸고, 따라서 비정상 홀 효과의 부호를 바꿀 수 있음을 보인다. 이차원 페로브스카이트 루테늄 산화물에서는 여러 부호를 가지는 베리 곡률이 나타나는데, 이는 구조에 의해 보호되는 위상 마디 구조가 존재하기 때문이다. 본 논문은 부호가 바뀌는 비정상 홀 효과의 원인 및 활용 방안에 대해서 다룬다. 초박막은 박막에 수직인 방향으로 주기성이 없고, 따라서 전자 구조 또한 덩어리 혹은 두꺼운 박막과 다르게 나타날 것으로 생각된다. 본 논문에서는 수직인 방향의 주기성이 없는 한 층의 페로브스카이트 루테늄 박막의 전자 구조에 대해 다룬다. 각 분해능 광전자 분광 장치를 통해 한 층의 페로브스카이트 루테늄 박막은 금속인 것을 관찰하였다. 또한, 박막의 구조를 제어함으로써 한 층의 페로브스카이트 루테늄 박막의 금속성을 제어할 수 있는 것을 확인하였다.

This thesis comprises researches of emergent phenomena of perovskite strontium ruthenate, SrRuO$_3$ (SRO), in an ultrathin regime. Due to the characteristics of the ultrathin system, a condensed material can have novel physical properties different from the bulk or thick films. Although SRO is one of the well-studied materials over the decades, SRO ultrathin films have not been studied intensively yet. Thus, we introduce the growth of high-quality SRO ultrathin films and emergent phenomena in the view of electrical transport and angle-resolved photoemission spectroscopy measurement.

As the importance of electronic devices is advanced, electrical transport measurements have been utilized to investigate many physical properties such as resistivity, Hall effect, and carrier density. In this sense, Hall effects in SRO thin films also have been widely investigated for decades. Generally, the Hall effect in SRO thin films has been explained with two Hall effects, ordinary Hall effect and anomalous Hall effect. Recently, as a high-quality SRO thin film was successfully grown, research of the Hall effects began to progress even in the ultrathin-film area. We observed that the shape of Hall hysteresis of SRO ultrathin films is different from that of an SRO thick film: hump-like structures appear and the sign of anomalous Hall effect changes. We present results and discussion on the novel Hall effects which behave differently than thick films and bulk.

We focus on the hump-like features in Hall resistivity, which appear when the thickness of thin films is thinner than 2~nm. The hump-like features are produced due to the inversion symmetry breaking on the surface of thin films, which generates Dzyaloshinskii-Moriya interaction and chiral magnetic structures. Furthermore, we control the hump-like features via capping layers on SRO and manipulating an electric field with the ionic-liquid gating method. We discuss the mechanism and possible origin of hump-like structure, explain the controversy on the emergent hump-like Hall effect, and control the hump-like structure by tuning the electric field on the surface.

Next, the sign-changing anomalous Hall effect in the ultrathin limit is continuously discussed. We show that the sign of anomalous Hall effect changes in a variation of the film thickness, magnetization, and chemical potential due to the multi-sign characteristic of Berry curvature near the Fermi level. The multi-sign Berry curvature is generated due to topological nodal structures (nodal lines and quadratic band crossing), which are protected by the four-fold-rotational and two-dimensional symmetry. Our study is the first to directly characterize the topological band structure of two-dimensional spin-polarized bands and the corresponding AHE, which could facilitate new switchable devices based on ferromagnetic ultrathin films.

The electronic band structure in ultrathin films is also expected to change due to a lack of translational symmetry along out-of-plane direction. We demonstrate SRO retains its metallicity even in a monolayer. We also introduce how the ground state changes in a monolayer SRO with changing oxygen octahedral rotation. Our systematic investigation reveals that there is a close correlation between the electronic phase and itinerant ferromagnetism in ultrathin SrRuO$_3$ films. Furthermore, by exploiting the low-dimensional nature of the monolayer SrRuO$_3$, we induce the electronic transition from the correlated metal to Fermi liquid.