Development of programmable nanoscale origami through self-assembled DNA wireframe structures

Abstract

The origami mechanism has provided effective solutions to many engineering problems related to structural reconfiguration through its transformable properties. However, the transfer of the origami-based reconfiguration mechanism from macroscale into nanoscale engineering remains a challenge due to the difficulties in effectively implementing high-precision structural design and programming various folding lines (crease patterns) of nanostructures. Here, we developed a nucleic-based crease patterning method on a planar sheet of DNA wireframe nanostructure (DNA wireframe paper) by harnessing the paper folding mechanism and implemented eight reconfigurable folding types of DNA wireframe papers using toehold-mediated strand displacement. The folding yield is optimized above 90% by increasing the binding probability and relieving the structural rigidity of the crease. Based on its high yield secured, folding properties such as orthogonal folding, repeatable folding and unfolding, and folding-based signal control were designed and demonstrated through atomic force microscopy and fluorescence measurements. Furthermore, environmental stimuli-responsive folding according to pH value and UV illumination time was designed and successfully controlled. Moreover, we adopt a hierarchical assembly strategy to program more complex crease patterns and finally achieved 10 types of the intended folding of larger-scale DNA papers polymerized in a quadruple area. With high yield, various programmability, and large scalability, we expect our origami-based structural reconfiguration methods for DNA assemblies to contribute to the advancement of folding-based engineering applications in nanoscale.

종이접기 메커니즘은 변형 가능한 특성을 통해 구조 재구성과 관련된 많은 공학 문제들에 대한 효과적인 해결 방안들을 제공해왔습니다. 하지만, 종이접기 기반 구조 재구성 방식을 거시규모에서 나노규모 공학으로 이전하는 것은 정밀한 나노구조체 설계 및 다양한 접힘 (주름 패턴) 설계에 대한 어려움으로 인해 여전히 난제로 남아 있습니다. 본 논문에서는 평면 시트 형태의 DNA 와이어프레임 구조체(DNA 와이어프레임 종이) 위에 종이접기 방식을 접목하여 핵산 기반 주름 설계 방법을 개발하였고 발판 매개 가닥 변위 반응을 통해 DNA 와이어프레임 종이의 8가지의 재구성 가능한 접힘을 구현하였습니다. 접힘 수율은 결합 확률 증대 및 주름의 구조적 강성 완화를 통해 90% 이상으로 최적화 되었습니다. 확보한 높은 수율을 바탕으로 직교 접힘, 반복 접힘과 펼침, 접힘 기반 신호 제어 등 여러가지 접힘 특성들을 설계하였고 원자력 현미경 및 형광 측정을 통해 이를 입증하였습니다. 또한 pH 값 및 자외선 조사에 따른 환경 자극 반응 접힘을 설계해 이를 성공적으로 제어하였습니다. 나아가, 계층적 조립 전략을 채택하여 보다 복잡한 주름 패턴들을 설계하였고, 최종적으로 4배 면적으로 중합된 더 큰 규모의 DNA 종이의 10가지 의도한 접힘을 구현하였습니다. 높은 수율, 다양한 접힘 설계 가능성, 그리고 큰 규모 확장성을 가진 본 연구의 DNA 구조체에 대한 종이접기 기반 구조 재구성 방법이 나노규모에서의 접힘 방식 기반 공학적 응용 분야의 발전에 기여할 것을 기대합니다.