Transition of Electrochemical Lithium Recovery (ELR) to a Continuous System through Engineering Design

Abstract

The climate crisis is approaching reality, and the development of carbon neutral engineering technologies is necessary to respond to it. Electrochemical ion separation (EIONS) technology, one of carbon neutral engineering, is an eco-friendly method for securing water and salt resources. Meanwhile, as the demand for lithium explodes due to the rapid growth of the electric vehicle market, the supply and the demand of lithium are becoming unstable. To respond to this, it is necessary to develop a lithium recovery technology that is faster than existing technologies based on slow solar evaporation. Electrochemical lithium recovery (ELR) technology is an EIONS technology that satisfies this characteristic. For ELR to become an alternative technology with technological advantage, it must include a continuous process that can rapidly and flexibly to the skyrocketing lithium demand. However, most existing studies are still in the proof-of-concept stage of suggesting a new configuration of electrode pairs under a batch system, and only a few systematic studies on the continuous system have been conducted. In this study, to convert the ELR process from a batch to a continuous configuration, new systems and reactors were developed that consider the properties of the continuity by the two ways. First, a pilot-scale ELR system based on a continuous stirred tank reactor (CSTR) was developed as a post-process for treating desalination concentrate. In order to treat a large amount of desalination concentrate containing high concentration of impurity by using an automated system and to facilitate maintenance, a mobile-type electrode configuration in which the electrode moves around the water tank was developed. Second, an LMO-based flow-type rocking-chair ELR system operating in constant current mode, which is a fully continuous system in which Li+ capturing and desorption occur simultaneously to produce a solution of uniform quality, was proposed for the first time. The existing 1D computational simulation was expanded to 2D for the analysis of the new system, and the electrode design guideline was developed by analyzing the effects of three electrode design parameters on performance. This study is significant in that it confirmed the possibility of continuous configuration of the ELR system and led the ELR reactor engineering as shown in graphical abstract of the dissertation. I hope that engineering design developed in this study will improve the technological maturity of the ELR system and help commercialization in the future.

기후위기가 실제로 눈앞에 찾아옴에 따라 온실가스를 배출하지 않는 탄소중립 엔지니어링 기반 기술의 도입이 필수적이며, 전기화학적 이온 분리(electrochemical ion separation, EIONS) 기술은 그 중 수자원 및 염 확보를 위한 친환경적인 기술이다. 한편, 전기자동차 시장의 폭발적 성장으로 인해 리튬 수요 또한 폭증하고 있어 리튬 수급이 불안정해지고 있다. 이에 대응하기 위해선 기존 기술 대비 빠른 리튬 생산 방식의 개발이 필요하다. 전기화학적 리튬 회수 (electrochemical lithium recovery, ELR) 기술은 이 조건에 만족하는 EIONS 기술이다. ELR 기술이 기술적 우위를 가지는 대체 기술이 되기 위해서는 빠르게 리튬을 회수할 수 있고 급변하는 리튬 수요에 탄력적으로 대응할 수 있는 연속 생산 공정으로 구성되어야 한다. 하지만 기존의 선행 연구는 회분식 구성 하에 새로운 전극 쌍 구성을 제안하는 개념 증명 단계에 머물러 있으며, 연속식 구성에 대한 체계적인 고찰은 거의 없는 상황이다. 본 연구에서는 연속식 구성을 선도적으로 ELR 기술에 도입하여 새로운 시스템과 반응기의 형태를 개발하였다. 첫째, 연속적인 리튬 회수를 위한 연속 교반 탱크 반응기 기반의 대용량 ELR 시스템을 고안하였고 실제 해수담수화 농축수를 처리하는 후공정으로 구현하였다. 전극 탱크반응조를 옮겨 다니며 전해질 환경을 전환할 수 있는 모빌형 전극 구성 방법을 개발하여 고농도의 불순물을 포함하는 해수담수화 농축수에서 리튬을 더 높은 순도로 회수하고, 시스템을 자동화할 수 있었으며, 전극의 유지 보수를 용이하게 하였다. 둘째, 흡착/탈착 단계를 통합하고 정전류 모드 하에서 운전되는 완전 연속식 시스템인 LMO 기반 흐름식 흔들의자 ELR 시스템을 최초로 제안하고 구현하였다. 새로운 시스템의 해석을 위해 기존에 일차원 상에서만 이루어지던 전산 시뮬레이션을 이차원 기반으로 확장하였으며, 3가지 물리적 전극 변수들의 성능에의 영향을 분석하여 전극 설계 가이드라인을 제시하였다. 본 연구에서는 ELR 시스템의 잠재적인 이점인 연속식 구성으로서의 활용 가능성을 확인하고, 공학적 반응기 설계를 통해 선도적으로 연속식 ELR 시스템을 구현했다는데 의의가 있다. 본 연구에서 개발한 공학적 설계방식이 ELR 시스템의 기술적 성숙도를 향상시키고 추후 기술의 상용화에 도움을 줄 수 있길 기대한다.