Study of hydride interconnectivity of reactor-grade Zircaloy nuclear fuel cladding with EBSD characterization

Abstract

핵연료 피복재에 영향을 미치는 다양한 열화 메커니즘 중 수소유발 취성은 가장 주요한 열화 인자로 알려져 있습니다. 수십 년 동안 수소화물 취성 및 지르코늄 합금의 기계적 특성 저하에 대한 광범위한 연구가 수행되었으나 지르코늄 합금의 전자후방산란회절(EBSD) 특성화의 어려움은 수소화물 형태와 거동에 대한 더 깊은 이해를 방해했습니다. 이 연구는 Zircaloy 의 EBSD 분석에 대한 그러한 한계를 극복했으며, 이를 통해 이전에 탐구되지 못했던 Zircaloy 재료의 입자 수준 특성과 수소화물 상호 연결성을 포괄적으로 이해할 수 있게 되었습니다. 본 연구는 다음과 같은 통합 접근법을 활용합니다. 첫째, 수소화물 특성화를 위해 EBSD 특성화 기술을 활용하였습니다. 둘째, 수소화물 취성과 관련된 기계적 특성을 분석하기 위해 고리 압축 실험, 강도 및 경도 측정과 같은 실험들을 수행했습니다. 셋째, 수소화물 결합 이론을 이용하여 실험 결과를 이론적으로 해석하였으며, 열역학 모델을 개발하였습니다. 마지막으로, 핵연료 코드 시뮬레이션을 사용하여 연료 거동을 예측하고 사용후핵연료 규제에 미치는 영향을 분석하기 위해 크리프 변형과 같은 추가적인 열화 거동을 조사했습니다. 본 연구는 Zircaloy-4 및 ZIRLO 합금 피복재의 수소 유발 취성에 미치는 물질 미세구조, 특히 수소화물 연결성의 영향을 조사하였습니다. EBSD 분석과 열역학 모델링을 통해 두 합금에서 급격한 연성-취성 전이 현상의 차이가 주로 Zircaloy-4 튜브의 약간 큰 결정립 지름에 기인한다는 것을 밝혀냈습니다. 결정립의 크기가 커지면 입계 수소화물 석출을 위한 가능한 위치가 줄어들고, 상호연결된 수소화물 네트워크의 형성이 방지되어 수소화물 취화에 대한 저항성을 향상시킵니다. 또한, 소둔 온도가 증가함에 따라 입계 수소화물 연결성이 감소하는 잠재적인 메커니즘을 확인했습니다. 주요 원인은 입내 수소화물 형성으로 인해 입계 수소화물의 연결성이 낮아지며, 결정립계 에너지의 균질화에 의해 에너지적으로 수소화물 석출이 선호되는 결정립계의 집중도가 낮아지는 것이었습니다. 수소 함량이 높은 피복재에서는 소둔을 통한 수소화물 연결성 감소가 연성 증가에 크게 기여함을 기계적 평가를 통해 입증하였습니다. 또한, ZIRLO 합금의 소둔을 통해 재결정화와 결정립 성장을 조사하였으며, 장기적인 소둔시에 450°C 에서도 상당한 결정립 성장이 됨을 관찰하였습니다. 또한 본 연구에서는 SNF 취급 및 운송 중 피복재에 대한 충격 에너지를 평가하기 위한 충격 시험 장치를 개발하였습니다. 광범위한 EBSD 분석을 통해 강화된 재료 미세구조에 대한 수소화물 석출의 민감도에 대한 이해를 바탕으로 핵연료 피복재의 용접영역에서 억제된 수소화물 석출이 설명되었습니다. 본 연구를 통해 개발된 열역학 모델링은 수소화물 석출에 영향을 미치는 주요 인자로 매트릭스 강성, 부적합 변형률, 입계 배향각 등 EBSD 분석을 통해 얻은 데이터를 활용합니다. 또한 이 연구는 수소화물 핵형성과 관련된 다양한 요인들을 고려하여 수소화물 핵형성 거동을 이해하기 위한 프레임워크를 제공합니다. 이 프레임워크는 수소화물 침전의 강화 또는 지연 효과에 영향을 미치는 요인에 대한 포괄적인 이해를 제공하는 성과를 거두었습니다. 더불어, 수소화물의 석출 거동에 대한 증진된 이해를 바탕으로 코드 시뮬레이션을 수행하여 사용후핵연료의 현재 거동에 대한 규제적 시사점을 검증하였습니다. 본 연구는 FRAPCON-SNUSF 코드를 사용하여 건식 저장 상태에서 다양한 연소도의 사용후핵연료의 거동을 시뮬레이션 하였습니다. 시뮬레이션 결과는 현재의 건식 저장 온도 규제 한계인 400°C 가 적절하며, 현재 연소도 60 MWd/kgU 에서 최대 20°C 이상의 안전 여유를 제공한다는 것을 시사합니다. 이 연구는 사용후핵연료 관리에서 수소화물 취성에 대한 이해를 기반으로 건식 저장 관리 전략에 미치는 영향을 조사하였습니다. 전반적으로, 본 연구는 국내 원자력산업에서 중요한 이슈인 사용후핵연료 피복재의 기계적 건전성 평가에 기여하였습니다.

Among various degradation mechanisms affecting nuclear fuel cladding, hydrogen-induced embrittlement is known to be major degradation factor. For decades, extensive studies have been conducted on hydride embrittlement (HE) and mechanical property degradation of zirconium alloys. However, difficulties in EBSD characterization of zirconium alloys have hampered a deeper understanding of hydride morphology and behavior. This study overcomes the limitations of Zircaloy's EBSD analysis, and this breakthrough has led to a comprehensive understanding of the previously unexplored grain-scale characteristics of Zircaloy materials and hydride interconnectivity. This study utilizes the following integrated approaches. Firstly, EBSD characterization technology was utilized to conduct hydride characterization. Secondly, tests such as ring compression, strength, and hardness measurements were performed to analyze the mechanical properties associated with hydride embrittlement. Thirdly, the experimental results were theoretically interpreted using the hydride interlinked theory, leading to the development of a thermodynamic model. Lastly, nuclear fuel code simulation was employed to forecast fuel behavior, while also examining additional degradation mechanisms like creep deformations, with the aim of analyzing their impact on spent fuel regulation. This study investigates the effect of material microstructure, especially hydride connectivity, on hydride embrittlement of Zircaloy-4 and ZIRLO alloy claddings. EBSD analysis and thermodynamic modeling attribute the difference in the abrupt DTB transition in the two alloys primarily to the slightly larger grain diameter of the Zircaloy-4 tube. Increasing grain size reduces the sites available for intergranular hydride precipitation, preventing the formation of an interconnected hydride network, improving brittle resistance. Potential mechanisms for decreasing intergranular hydride connectivity with increasing annealing temperature were identified, including the formation of intergranular hydrides and homogenization of intergranular energies. Reduced hydride connectivity has been demonstrated to significantly increase the strain energy density of claddings with high hydrogen content by improving cladding ductility. The recrystallization and grain growth of ZILRO alloy through annealing are investigated, and significant grain growth is observed even at 450 °C during long-term annealing. Additionally, this study develops an impact test device to evaluate the impact energy to cladding during SNF handling and transportation. Based on our understanding of the sensitivity of hydride precipitation to material microstructure enhanced by extensive EBSD analysis, suppressed hydride precipitation in the weld zone region of fuel cladding was explained. The thermodynamic modeling developed through this study utilizes data obtained through EBSD analysis, such as matrix stiffness, misfit strain, and grain boundary orientation angle, as major factors influencing hydride precipitation. This study provides a framework for understanding hydride nucleation behavior by considering several factors involved in hydride nucleation: nucleation sites such as grain size and grain boundary density, grain boundary energy, and critical nucleation energy based on matrix stiffness and misfit strain. This framework provides a comprehensive understanding of the factors that influence the enhancing or retarding effect of hydride precipitation. In addition, this study also verifies the regulatory implications of the current behavior of spent nuclear fuel through code simulation based on the understanding of the precipitation behavior of hydrides. FRAPCON-SNUSF, a modified version of FRAPCON-4.0, was used to simulate the behavior of spent fuel under dry storage at various burnups. At different burnup levels, the margin of safety is examined in terms of hoop stress thresholds for creep rupture and hydride reorientation. Simulation results suggest that the current dry storage temperature limit of 400 °C is adequate and provides a safety margin of up to +20 °C at the current burnup level of 60 MWd/kgU. By conducting these research studies, a holistic comprehension of various aspects concerning commercial nuclear fuel rods can be acquired. This includes an extensive understanding of the entirety of fuel rods utilized in commercial settings, encompassing tubes and end cap weld zone. Furthermore, these researches enable a deeper insight into the phenomena of hydride precipitation and embrittlement, elucidating their correlation with the microstructural characteristics of the materials involved. Based on understanding hydride embrittlement via EBSD characterization, this study investigates the impact on dry storage management strategies. Overall, this study contributed to the evaluation of the mechanical integrity of SNF cladding, a key issue in the Korean nuclear power industry.