Vertical distribution and optical properties of aerosols in a polluted environment (Seoul, Korea) from multiple lidar measurements

Abstract

Accurate simulation of surface air quality and the assessment of the radiative and climate effects of aerosols heavily rely on obtaining information on the vertical distribution of aerosols and their specific optical properties. Due to the substantial variability of aerosol emission sources and the intricate pathways through which aerosols are transported, ground-based remote sensing measurements, such as lidar, have proven to be valuable in capturing continuous, vertically-resolved measurements of the atmosphere. This study investigated the vertical distribution and optical properties of aerosols from multiple ground-based lidar measurements in Seoul, Korea. The classification of aerosols based on lidar measurements has been a persistent challenge when it comes to accurately determining their properties. Consequently, it is crucial to achieve precise aerosol classification in order to obtain accurate aerosol retrievals using remote sensing measurements. The University of Wisconsin-Madisons High Spectral Resolution Lidar (HSRL) measurements during a 23-month deployment, in conjunction with a Mie-scattering lidar situated at Seoul National University (SNU) in Korea were used in this study to calculate the lidar ratio and mass extinction efficiency specific to different types of aerosols. Surface PM2.5 and PM10 in-situ measurements from the Sillim AirKorea site (located 3.6 km from the SNU site) were used to infer the aerosol type: pollution, dust, pollution and dust mixture, and clean. Using the surface PM size distribution information (e.g., PM10-2.5 and PM2.5/PM10) as references, lidar ratios measured by the HSRL were then classified into each respective aerosol type. The resulting mean lidar ratios of each aerosol type were reported to be 48 sr, 57 sr, 42 sr, and 49 sr for clean continental particles, pollution particles, dust particles, and mixed particles, respectively. Aerosol extinction coefficients from the Mie-scattering lidar were retrieved by applying the predefined type-specific lidar ratios. The lidar signals were initially classified into different aerosol types based on observations of the range-corrected signal and depolarization ratio. Subsequently, the corresponding lidar ratio values were applied in the calculation of aerosol extinction. A significant improvement in aerosol extinction coefficients was observed compared to the conventional method, which utilizes a single lidar ratio regardless of aerosol type. The new approach reduced errors in aerosol extinction coefficient retrievals by 7 Mm-1 when compared to collocated HSRL measurements. This decrease in mean bias of extinction coefficient from -0.026 km-1 to -0.019 km-1 led to a reduction of 0.042 error in aerosol optical depth (AOD; approximately 10% of the mean AOD in Seoul). Using the continuous aerosol extinction coefficient observations from 2-year HSRL measurements, the temporal variability of AOD was investigated and the contributions of boundary layer (BL) and free troposphere (FT) aerosols to AOD were estimated. HSRL AOD showed good agreement with co-located AERONET sun/sky radiometer AOD observations, with a mean bias of -0.00 and an R2 value of 0.87. Nighttime AOD displayed a larger mean and standard deviation (0.45 ± 0.47) than daytime (0.40 ± 0.29). Hygroscopic growth of aerosols under humid conditions was a key factor in the relative enhancement of nighttime AOD. AOD reached its peak at 04 local standard time (LST) and subsequently declined gradually to its minimum at 13 LST. The variation between daytime and nighttime AOD resulted in significant disparities in the daily mean AOD, as observed through 24-hour HSRL measurements and the AERONET sun/sky radiometers daytime measurements. Taking advantage of the HSRL's vertically resolved measurements, the contribution of aerosols within the boundary layer (BL) and free troposphere (FT) to AOD and its temporal variation were investigated. Unlike the diurnal AOD variation, AOD within the BL (AODBL) showed closer diurnal variations with the mixing layer height (MLH), displaying lower nighttime values and a peak around 14–15 local standard time. However, the low correlation between MLH and AODBL (R2 = 0.06) implied that MLH was not the sole deterministic factor of AODBL, and that the day-to-day aerosol concentration within the BL displayed significantly different temporal variability with the MLH. Although AODBL was largest around noon, the mean extinction coefficient within the BL (AODBL divided by MLH) displayed lows during the day, demonstrating the dilution of aerosols due to enhanced turbulent mixing within the mixing layer. The ratio between AODBL and AOD displayed larger ratios during daytime (42 ± 22%) than nighttime (27 ± 21%). AOD was largest during summer, followed by spring and fall. Although AOD was the smallest in winter, outlying large AOD values comparable to other seasons were characteristic, implying that although the overall AOD in winter was low, events with AOD values occurred frequently. AODBL and AODFT were also larger during summer, which can be attributed to hygroscopic growth of aerosols under high humidity conditions. Larger AODFT and AODFT-to-AOD ratios during spring coincided with large depolarization ratio values between 2 – 6 km, suggesting the presence of elevated dust layers. Using the BL mean extinction coefficient and surface PM10 concentrations, the mass extinction efficiency (MEE) of aerosols in Seoul was estimated. The PM10 MEE showed mean and median values of 5.40 m2 g-1 and 4.28 m2 g-1, respectively. MEE displayed significant variability by PM2.5-to-PM10 ratio, season, ambient relative humidity, and aerosol type. MEE of dust and mixed aerosols displayed a weak correlation with RH, while pollution and clean aerosol MEEs displayed a strong correlation with increasing RH. The uncertainty of estimated surface PM10 concentrations was minimized when the aerosol type-specific, RH-dependent MEE values were used (the mean normalized bias decreased from 10.6% when using a single MEE value, to 3.5%). Using the presented look-up table of aerosol type and RH-specific MEE values, the monthly profiles of PM10 concentration were retrieved. Unlike the seasonality of the aerosol extinction coefficients, PM10 concentration was largest during spring, demonstrating the differences between aerosol optical properties and mass concentrations.

에어로졸의 광학적 특성과 질량 농도의 연직 분포에 대한 정보는 정확한 대기질 모의 및 예보와 에어로졸의 복사 및 기후 영향 평가에 있어서 매우 중요하다. 다양한 에어로졸 배출원과 복잡한 에어로졸의 이동 및 수송 경로로 인해, 라이다(Lidar)와 같은 지상 원격 관측자료가 연속적인 에어로졸의 연직 분포에 대한 직접적인 관측 자료를 제공하는데 있어서 쓰임새가 널리 알려져 있다. 하지만, 라이다 측정을 기반으로 에어로졸의 특성을 정확하게 파악하는데 있어서 필수인 지역에 따른 에어로졸의 유형별 구분과 유형별 특성에 대한 상세한 연구는 부족한 실정이다. 따라서, 본 연구에서는 에어로졸에 의한 환경 및 기후 효과에 대한 논의가 활발하게 이루어지고 있는 동아시아 중, 특히, 서울에서의 다수의 지상 기반 라이다 관측자료를 통해 에어로졸의 연직 분포와 광학적 특성을 조사하였다. 본 연구에서는 2016년 3월부터 2018년 1월까지 서울대학교에서 동시 관측을 수행한 고분광해상라이다(High Spectral Resolution Lidar; HSRL)와 미산란 라이다(Mie-scattering lidar) 관측자료를 활용하여 에어로졸의 유형별 라이다 상수와 질량 소산 효율을 산출하였다. 라이다 관측 자료를 기반으로 한 에어로졸의 유형 구분에 앞서, 본 연구에서는 신림 지상 관측소에서 관측된 PM2.5와 PM10 질량 농도를 사용하여 본 연구 기간 동안의 에어로졸 유형 구분을 수행하였다. 지상 PM2.5와 PM10 자료를 바탕으로 에어로졸의 유형을 청정기원 에어로졸(이하 청정), 오염 입자(이하 오염), 황사, 황사와 오염 입자의 혼합된 에어로졸(이하 혼합)로 구분하였다. 이를 바탕으로 HSRL과 미산란 라이다 각각의 후방산란계수와 편광소멸도 관측자료와의 비교를 통하여 라이다 관측자료를 바탕으로 에어로졸의 유형 구분을 실시하였으며, 그 결과 HSRL에서 산출된 에어로졸 유형별 라이다 상수(532 nm)는 청정 에어로졸이 48 sr, 오염 에어로졸이 57 sr, 황사가 42 sr, 그리고 혼합 에어로졸이 49 sr으로 보고되었다. 이렇게 산출된 에어로졸 유형별 라이다 상수를 미산란 라이다 관측 자료에 적용하여 에어로졸 소산 계수를 산출하였다. 에어로졸의 유형구분이 필요 없는, 더 간단하고 보편적인 방법은 하나의 라이다 상수를 사용하여 에어로졸 소산계수를 산출하는 방법이다. 본 연구에서 적용한 에어로졸의 유형별 구분 및 유형별 라이다 상수를 적용한 결과, 일반적인 단일 라이다 상수를 이용했을 때보다 에어로졸 소산 계수의 현저한 개선을 확인할 수 있었다. 동시 관측을 수행한 HSRL의 소산 계수 측정값과 비교했을 때, 본 연구에서 사용한 방법이 에어로졸 소산 계수 오차를 -0.026 km-1에서 -0.019 km-1으로 줄였다. 이러한 7 Mm-1의 소산 계수 오차 감소는 에어로졸 광학 두께(AOD)의 오차를 0.042 줄이는 효과이며, 이는 서울의 평균 에어로졸 광학 두께의 약 10%에 해당한다. HSRL의 2016년 3월부터 2018년 1월까지의 에어로졸 소산 계수 관측 결과를 이용하여 에어로졸 광학 두께의 시간적 변동성을 조사하고, 대기경계층(BL) 및 자유대기(FT)에 분포한 에어로졸이 에어로졸 광학 두께에 기여하는 정도를 추정하였다. HSRL에서 관측한 에어로졸 광학 두께는 서울대학교에서 동시 관측을 이룬 AERONET의 스카이라디오미터 관측값과 잘 일치하는 결과를 보였다(평균편차= -0.00, R2 = 0.87). 야간 에어로졸 광학 두께는 주간에 비해 더 큰 평균과 표준 편차를 보여주었다(0.45 ± 0.47 대비 0.40 ± 0.29). 상대습도가 높은 습한 조건에서의 에어로졸의 흡습성 성장은 야간 에어로졸 광학 두께의 상대적 증가에 중요한 영향을 미치는 요인인 것으로 확인되었다. 에어로졸 광학 두께는 04시에 가장 높게 관측되었으며, 13시에 가장 낮게 관측되는 일변화를 보였다. 서울에서 관측되는 주간과 야간 에어로졸 광학 두께의 유의미한 차이로 인해 24시간 동안의 HSRL 측정과 AERONET 스카이라디오미터의 주간 측정에서 관측된 일일 평균 에어로졸 광학 두께에 상당한 격차가 발생하는 것으로 나타났다. HSRL의 연직 측정을 활용하여 대기경계층(BL)과 자유 대기층(FT) 내 에어로졸 광학 두께의 시간 변동성을 조사하였다. AOD의 일변동성과 달리, 대기경계층 내의 에어로졸 광학 두께(AODBL)는 야간 동안에 낮고 14-15시에 최고값을 보이는 혼합층 높이와 더 비슷한 일변동성을 보였다. 하지만 혼합층 높이와 AODBL 간의 낮은 상관관계(R2 = 0.06)는 혼합층의 높이가 AODBL의 유일한 결정 요인이 아니며, 대기경계층 내 에어로졸 농도가 혼합층의 높이와 매우 다른 시간적 변동성을 보인다는 것을 시사하였다. AODBL는 정오에 가장 크지만, BL 내 평균 에어로졸 소산 계수(AODBL을 혼합층 높이로 나눈 값)는 낮에 낮은 값을 보여 이를 통해 대기경계층 내 활발한 난류로 인한 에어로졸 농도의 희석을 확인할 수 있었다. AODBL과 에어로졸 광학 두께 사이의 비율은 주간(42 ± 22%)보다 야간(27 ± 21%)에 더 큰 값을 보였다. 에어로졸 광학 두께는 여름, 봄, 가을, 겨울 순으로 크게 나타났다. 겨울철 평균 에어로졸 광학 두께가 가장 작게 관측된데 반해, 겨울철의 일평균 에어로졸 광학 두께의 최댓값이 다른 계절의 최대 일평균 에어로졸 광학 두께 값과 비슷하게 관측되었다. 이는 겨울동안 전반적으로 에어로졸 광학 두께가 낮지만, 에어로졸 광학 두께 값이 크게 관측되는 고농도 에어로졸 사례들이 빈번하게 발생함을 시사하는 결과다. 여름에는 AODBL과 AODFT도 크게 나타났으며, 이는 상대습도가 높은 환경에서 활발한 에어로졸의 흡습 성장으로 설명된다. 봄에는 AODFT와 AODFT 대 에어로졸 광학 두께의 비가 크고, 2 km에서 6 km 사이의 편광 소멸도가 크게 나타나는 것으로 보아 빈번하게 서울 대기경계층 위로 지나가는 황사층의 영향으로 보인다. 서울 HSRL로 관측한 대기경계층 내 에어로졸의 평균 소산 계수와 지표면 PM10 농도를 사용하여 에어로졸의 질량 소산 효율 (Mass Extinction Efficiency, MEE)를 산출하였다. PM10 MEE의 평균값과 중앙값은 각각 5.40 m2 g-1과 4.28 m2 g-1으로 나타났다. PM2.5 대 PM10 비율, 계절, 상대 습도, 그리고 에어로졸 유형에 따라 MEE는 큰 변동성이 보였다. 황사와 혼합 에어로졸은 흡습성이 낮은 성분들로 이루어져 있어 MEE와 상대 습도 간에 약한 상관관계가 확인되었지만, 오염과 청정 에어로졸들은 상대 습도가 증가함에 따라 MEE가 급격하게 성장하는 것을 확인할 수 있었다. 이러한 에어로졸 유형별, 그리고 상대 습도에 따른 MEE 값을 사용하는 것이 라이다 관측 자료로부터의 지표면 PM10 농도 산출물의 불확실성이 가장 낮게 나타났다(단일 MEE 값을 사용할 때의 평균표준편차(Mean Normalized Bias; MNB)가 10.6%에서 3.5%로 감소). 본 연구에서 제시한 에어로졸의 유형 및 상대 습도에 따른 MEE 값의 조견표(Lookup Table)을 사용하여 월별 PM10 농도 프로파일을 추출하였다. 에어로졸 소산 계수의 계절 변동성과는 달리, PM10 농도는 봄에 가장 크게 나타났으며, 이는 에어로졸의 광학적 특성과 질량 농도 사이의 차이를 명확하게 보이는 결과다.