Fabrication of Flexible Graphene Thin Films via Solution Process and Their Electronic Device Applications

Abstract

지난 수년 동안 집중적인 연구적 관심을 불러 일으키고 있는 그래핀은 탄소원자가 한층으로 벌집모양의 육각형의 격자를 가진 탄소의 2차원적인 동소체이다. 그래핀의 높은 전자이동도나 높은 전기전도도 등의 물리적 특성뿐만 아니라 우수한 광투과도와 같은 그들 고유구조 특성에 기인한 새로운 물성을 바탕으로 전자공학, 광전자공학, 촉매반응, 에너지 저장 및 변환, 생의학 등의 다양한 분야에 적용되고 있다. 본 연구에서는 다양한 형태 및 크기를 갖는 그래핀을 제조하고, 용액 공정법을 이용하여 유연성 그래핀 박막을 제조하였으며, 이들의 형성 메커니즘과 기계적, 전기적 및 열 특성을 체계적으로 고찰하였고, 아울러 안테나, 음향 작동장치, 투명전극 소재, 패치 히터으로의 응용에 대해 살펴보았다. 첫째로, 화학적 박리된 그래핀 박막은 수분산 산화 그래핀을 잉크젯 프린팅 잉크로 사용하고, 기상증착 환원법을 이용해 제조할 수 있었으며, 안테나 및 음향 작동장치의 전극으로 응용할 수 있었다. 둘째로, 그래핀 도메인 크기는 볼밀 공정을 이용한 기계 화학적 방법에 의해 손쉽게 조절될 수 있었으며, 스크린 프린팅을 이용하여 균일한 전도도 및 높은 유연성 특성을 갖는 그래핀 박막을 제작하고, 투명전극 소재로 활용할 수 있었다. 셋째로, 다층 구조의 그래핀은 흑연 삽입 물질 및 초고주파에 의한 박리 공정을 통해 손쉽게 대량으로 제조할 수 있었으며, 스크린 프린팅 기술을 이용하여 우수한 열 전도도 특성을 갖는 그래핀 박막 기반 패치 히터를 제작할 수 있었다. 마지막으로, 그래핀/폴리아닐린은 인 및 익스 시츄 중합법을 이용하여 성공적으로 제조할 수 있었으며, 스크린 프린팅을 이용하여 우수한 기계적 및 전기적 특성을 갖는 그래핀/폴리아닐린 박막을 제작하였고, 이를 모노폴 및 다이폴 태그 안테나 전극으로 사용할 수 있었다. 본 연구에서 새롭게 개발한 유연성 그래핀 박막 제조방법은 제어된 크기 및 모양을 지닌 다양한 종류의 그래핀 제조에 적용될 수 있으며, 기존의 그래핀 박막에 비해 기계적, 전기적 및 열 특성을 향상시킬 수 있었다. 무엇보다도, 다양한 용액 공정법을 이용하여 원하고자 하는 형태의 그래핀 박막을 손쉽게 제작할 수 있으며, 이를 통해 투명전극 소재, 안테나, 음향 작동장치, 패치 히터를 포함한 여러가지 전자소자 응용분야에 폭넓게 활용될 수 있을 것으로 사료된다.

Graphene, typically composed of one-atom-thick layer of carbon in a 2D hexagonal lattice, is a basic building block for graphitic materials of all other dimensionalities. The graphene has attracted tremendous worldwide attention because of their fascinating properties different from those of the carbon-based graphitic materials (e.g., extremely high charge carrier mobility, large specific surface area, thermal/electrical conductivity, and chemical/mechanical stability). Up to date, various synthetic methods for preparing graphene thin films have been developed. However, most previous synthetic methods suffer from high-cost, complicated processing technique and low flexibility of the film. Consequently, it is still challenging to produce graphene thin films with good electrical, mechanical and thermal property via low-cost solution process. This dissertation describes the four different ways in the synthetic methodology of graphene materials and flexible graphene thin films using simple solution processes. First, chemically exfoliated graphene thin film was fabricated via inkjet printing and vapor deposition process, and it could be applied for the electrodes of dipole antenna and thin film speaker. Second, size-controlled graphene thin film with uniform conductivity and outstanding flexibility could be prepared through a mechanochemical method and screen printing for use of transparent electrode. Third, multilayered graphene thin film with good thermal conductivity were able to be obtained from the graphite intercalation compound, microwave and screen printing, allowing its application for line-heater production. Lastly, graphene/polyaniline thin films with outstanding mechanical and electrical property could have been formed by in or ex-situ polymerization and screen printing for monopole and dipole tag antenna application. The graphene-based thin films on flexible substrate exhibited sustained mechanical, electrical and thermal property. Most importantly, these novel approaches can be used as an alternative tool for fabrication of various carbon-based thin films and functional devices, and may offer an opportunity for the further investigation of industrial applications, and might be expanded to allow the electronic device applications of graphene-based thin films in a wide range of areas.