Improvement of Thermo-mechanical Properties and Water Absorption Resistance of PLA/Acetylated Kenaf-based Green Composite

Abstract

최근 불안정한 원유가격과 이산화탄소 배출 증가에 따른 지구온난화 및 자연환경에서 분해되지 않는 폐플라스틱 처리 등의 문제를 개선하기 위한 연구가 활발히 진행 중에 있다. 이러한 해결책 중 하나로 바이오매스 기반인 바이오소재(바이오플라스틱, 바이오복합재료 등)의 활용은 지속적으로 사용되고 있는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴르스티렌 등과 같은 비분해성 고분자를 대체하기 위함이다. 본 연구에서는 친환경 소재인 바이오복합재료의 제조를 위하여 기질 고분자로는 생분해성 고분자인 폴리유산을 그리고 충전제로는 케나프 섬유를 사용하였다. 먼저, 폴리유산/아세틸화 케나프 섬유 복합재료의 인장 및 굴곡 강도를 측정하기 전에 실험실용 압출기의 공정조건과 경제성을 고려하여 폴리유산과 케나프 섬유의 혼합비율은 70 : 30으로 정하게 되었다. 폴리유산과 케나프 섬유의 상호적합성을 개선하기 위해 케나프 섬유의 표면을 아세틸기로 치환하고 이를 기반으로 폴리유산/아세틸화 케나프 섬유 복합재료를 제작하였다. 아세틸화 반응은 아세틸화 반응의 조건 중 아세틱 안하이드라이드와 피리딘의 양을 동일 조건으로 하였으며 변수로는 반응시간을 다음과 같이 0.5 시간, 1 시간, 2 시간, 3 시간으로 각각 나누어 최적의 시간과 이를 통한 아세틸 함유량에 따른 복합재료의 성능은 평가되었다. 아세틸화된 섬유의 특성을 알기 위하여 FTIR, SEM, 산적정, TGA 측정은 수행되었으며, 이를 통하여 섬유의 화학적 관능기, 표면 변화, 아세틸 함유량, 열적 안정성은 평가되었다. 또한 폴리유산과 아세틸화 케나프 섬유로 구성된 복합재료의 특성을 알아보기 위하여 DMTA, FE-SEM, TGA, 수분 흡수 저항성 실험을 수행하였다. 아세틸 함유량이 18 %이하(반응시간 1시간 이하)로 구성된 폴리유산/아세틸화 케나프 섬유 복합재료는 기존의 폴리유산/무처리 케나프 섬유 복합재료와 유사하거나 낮은 물성 값을 보였다. 이는 섬유의 하이드록시기는 아세틸기로 적게 치환 되었으며, 이를 통해 추출물 중 하나인 왁스 층은 거의 제거가 되었기 때문이다. 반면에 28 % 이상(반응시간 2시간 이상) 아세틸 함유량을 가진 폴리유산/아세틸화 케나프 섬유 복합재료의 경우, 섬유의 하이드록시기는 효과적으로 감소되었기 때문에 인장 및 굴곡 강도, 열적 안정성, 수분 흡수율 저항성은 향상되었다. 케나프 섬유의 아세틸화는, 이와 같은 조건을 갖추었을 때 최적 반응시간은 2시간이며 그때의 아세틸 함유량은 28 % 이었다. 이상과 같이 본 연구는 섬유의 아세틸화 처리를 통해 PLA 고분자와의 상호적합성의 향상을 주었으며 이외에 반응시간의 조건 변수를 주어 그에 따른 최적 점을 구명한 점으로 볼 때 석사학위 논문으로 충분한 가치가 있다고 판단된다.

The objective of this study was to fabricate and improve eco-friendly biocomposites based on poly(lactic acid) and kenaf fibers. First, after measuring the tensile and flexural strength of PLA composites with various kenaf contents as filler, the amounts of PLA and kenaf were fixed at a 70:30 weight percentage blend ratio by considering the economic and processing conditions for a laboratory-scale extruder. Acetylation conducted for 0.5h, 1h, 2h, or 3h was employed to modify kenaf prior to biocomposites fabrication. The acetylated fibers were characterized using fourier-transform infrared (FTIR) spectroscopy, scanning electron microscopy (SEM), acetyl content titration, and thermogravimetric analysis (TGA). The fabricated composites were tested using the universal testing machine, dynamic mechanical thermal analysis (DMTA), FE-SEM (on fractured surfaces), TGA, and water absorption. Results show that at brief acetylation (18% acetyl content or lower) the mechanical properties of composites were either lower or similar to the untreated-kenaf/PLA composites. This behavior was found to relate to the surface smoothening of briefly acetylated kanaf in addition to insufficient modification of the hydrophilic characters of kenaf. At higher acetylation levels, the hydroxyl availability was effectively reduced, bonding with PLA was improved, mechanical properties and moisture resistance of the composites were enhanced, all evidenced from the material characterization. As the acetyl content of kenaf was increased, the thermal stability of the fibers and the composites that they formed also increased. The optimum acetylation time examined in this study was two hours, with an acetyl content of 28%.