Fabrication of Graphene via Chemical Vapor Deposition(CVD) Method and Its Mercury Sensor Application

Abstract

Mercury (Hg) is highly toxic but has been widely used for numerous domestic applications, including thermometers and batteries, for decades, which has led to fatal outcomes due to its accumulation in the human body. Although many types of mercury sensors have been developed to protect the users from Hg, few methodologies exist to analyze Hg2+ ions in low concentrations in real world samples. Herein, we describe the fabrication and characterization of liquid-ion gated field-effect transistor (FET)-type flexible graphene aptasensor with high sensitivity and selectivity for Hg. The field-induced responses from the graphene aptasensor had excellent sensing performance, and Hg2+ ions with very low concentration of 10 pM could be detected, which is 2–3 orders of magnitude more sensitive than previously reported mercury sensors using electrochemical systems. Moreover, the aptasensor showed a highly specific response to Hg2+ ions in mixed solutions. The flexible graphene aptasensor showed a very rapid response, providing a signal in less than 1 s when the Hg2+ ion concentration was altered. Specificity to Hg2+ ions was demonstrated in real world samples (in this case samples derived from mussels). The aptasensor was fabricated by transferring chemical vapor deposition (CVD)-grown graphene onto a transparent flexible substrate, and the structure displayed excellent mechanical durability and flexiblility. This graphene-based aptasensor has potential for detecting Hg exposure in human and in the environment.

본 실험에서 효과적인 화학기상중합법을 이용하여 그래핀을 제조하고 표면처리를 한 후, 수은과 선택적으로 감응하는 압타머를 도입하여 수은센서를 용이하게 제조하였다. 본 연구에서 제조한 그래핀 압타센서를 전계 효과 트랜지스터에 적용하여 1초 내에 수은과 감응하는 실시간 감지 특성을 얻을 수 있었으며, 매우 높은 감응도 및 선택도를 보였다. 수은에 대한 최소감응농도는 10 pM이었으며, 이는 전기화학적 방법을 이용한 기존의 수은센서에 비하여 약 100배 향상된 성능이다. 이러한 높은 감응도 결과는 그래핀의 높은 전하 캐리어 이동도와 전도도 특성으로 설명 할 수 있다. 항수은 압타머를 도입함으로써 높은 선택성을 얻을 수 있었으며, 이를 기반으로 실제적인 샘플인 홍합용액 안에 존재하는 수은을 성공적으로 검출하였다. 또한, 그래핀 압타센서는 유연성, 투명성 및 높은 기계적 물성을 나타내었다. 본 논문에서 확인한 성능은 그래핀 압타센서를 실생활에서 수은을 검출하는데 이용 할 수 있는 가능성을 보여준다.