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금속 산화물 촉매상에서 고리형 카보네이트와 메탄올의 에스테르교환반응을 통한 디메틸카보네이트의 합성 : Synthesis of Dimethyl Carbonate by Transesterification of Cyclic Carbonate with Methanol over Metal Oxide Catalysts

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Authors

전진오

Advisor
송인규
Major
공과대학 화학생물공학부
Issue Date
2015-02
Publisher
서울대학교 대학원
Keywords
디메틸카보네이트에틸렌카보네이트프로필렌카보네이트메탄올에스테르교환반응복합 금속 산화물 촉매염기 특성알칼리 금속 산화물알칼리 토금속 산화물전이금속 산화물
Description
학위논문 (석사)-- 서울대학교 대학원 : 화학생물공학부, 2015. 2. 송인규.
Abstract
본 연구에서는 메탄올과 고리형 카보네이트로부터 디메틸카보네이트를 제조 하기 위한 촉매 연구를 수행하였다. 먼저 메탄올과 고리형 카보네이트인 에틸렌카보네이트로부터 디메틸카보네이트의 합성에 적용할 촉매를 제조하였다. 담체로 사용하는 CeO2 그리고 MgO를 침전법을 통해 몰비율을 달리하여 다음과 같은 CeO2(X)-MgO(1-X) (X = 0, 0.25, 0.5, 0.75, 및 1.0) 복합 금속 산화물을 제조하였으며, 상기 촉매의 조성 변화에 따른 활성에 미치는 영향을 조사하였다. 제조된 CeO2(X)-MgO(1-X) 촉매의 결정상은 XRD 분석을 통해 확인하였고, 촉매의 염기 특성은 이산화탄소 승온탈착실험에 의해 측정되었다. CeO2(X)-MgO(1-X) 촉매의 염기량이 증가함에 따라 반응활성이 증가하는 경향을 보였으며, 디메틸카보네이트의 수율은 염기량에 대하여 화산형 분포를 나타내었다. 가장 활성이 좋은 CeO2(0.25)-MgO(0.75) 촉매를 담체로 선정하여 추가적인 염기 특성을 향상시키기 위해 알칼리 및 알칼리토금속 산화물을 담지한 형태의 촉매를 제조하였다. 함침법으로 담지한 MO/CeO2(0.25)-MgO(0.75) (MO = Li2O, K2O, Cs2O, BaO, 및 SrO) 촉매의 결정상을 확인하기 위해 XRD 분석을 하였으며, 촉매가 성공적으로 제조되었음을 확인 하였다. 제조된 담지 촉매의 염기 특성을 측정하기 위해 이산화탄소의 승온탈착실험을 수행하였다. 그 결과, Li2O/CeO2(0.25)-MgO(0.75) 촉매의 활성 및 염기량이 가장 높게 나타났으며, 염기량의 증가에 따라 촉매의 활성 또한 증가하는 경향을 보였다.
다음으로, 메탄올과 고리형 카보네이트인 프로필렌카보네이트로부터 디메틸카보네이트의 합성에 적용할 촉매를 제조하였다. 침전법을 통해 CeO2 그리고 La2O3의 몰비율을 달리하여 다음과 같은 CeO2(1-X)-La2O3(X) (X = 0, 0.05, 0.1, 0.15, 및 0.2) 복합 금속 산화물을 제조하였으며, 상기 촉매의 조성 변화에 따른 활성에 미치는 영향을 조사하였다. XRD분석을 통해 제조된 CeO2(1-X)-La2O3(X) 촉매의 결정상을 확인하였고, 이산화탄소 승온탈착실험에 의해 촉매의 염기 특성이 측정되었다. 염기량을 측정한 결과 CeO2(1-X)-La2O3(X) 촉매의 염기량이 증가함에 따라 반응활성이 증가하는 경향을 보였으며, 디메틸카보네이트의 수율은 La2O3의 몰비율에 대하여 화산형 분포를 나타내었다. 디메틸카보네이트 수율이 가장 높은 CeO2(0.85)-La2O3(0.15) 촉매를 담체로 선정하여 추가적인 염기 특성 및 촉매활성을 향상시키기 위해 전이금속 산화물인 Y2O3를 담지한 형태의 촉매를 제조하였다. 상기 제조된 촉매를 담체로 하여 함침법으로 담지한 XY2O3/CeO2(0.85)-La2O3(0.15) (X = 0, 3, 6, 9, 12, 및 15 wt%) 촉매의 수율을 확인한 결과 Y2O3가 9wt% 담지된 9Y2O3/CeO2(0.85)-La2O3(0.15) 촉매가 가장 우수한 활성을 나타내었다.
Language
Korean
URI
https://hdl.handle.net/10371/129351
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