Searching for a new organic-based electrolyte with highly stable and efficient Li/O2 battery

Abstract

최근 전 세계적으로 환경 문제에 대한 관심이 커지는 만큼 지구온난화를 해결할만한 에너지 시스템이 큰 관심을 받고 있다. 휴대성과 고용량의 두 가지 요소를 해결해주는 차세대 배터리 개발에 대한 관심도 커짐에 따라 기존 리튬 이온 기반의 배터리를 대체할 수 있는 배터리 시스템 중 리튬-공기 전지가 큰 관심을 끌고 있다. 리튬/공기 전지는 높은 이론 용량으로 미래 에너지 응용 분야에서 가장 큰 가능성을 가지고 있다7. 그러나 높은 과전압, 배터리 수명 저하 등 많은 문제들이 제기되어 왔다2, 3, 5, 6, 14. 특히 리튬-공기 전지의 전기화학 반응 중 생성되는 활성 산소(O2-)의 화학적 불안정성으로 인해 전지의 성능이 저하되는 문제는 현재까지도 해결되지 않은 문제로 대두되고 있다. 또한 리튬-공기에서 필히 사용되는 음극인 리튬 금속과 전해질의 불안정성 또한 반복적 사이클을 견디지 못하고 수지상 성장을 일으킨다. 이러한 문제점들을 극복하기 위하여 본 연구에서는 안정하고 부반응이 적은 새로운 리튬-공기용 전해질 후보군들을 제안했다. 본 연구는 화학적과 전기화학적 접근을 통해 새로운 유계전해질과 활성산소(O2-) 및 리튬 금속에 대한 안정성을 실험적으로 검증하였으며, 리튬-공기용 전해질로써의 그 실현 가능성을 검토하였다. 비교군들과의 결과를 비춰보았을 때, 본 연구에서 제안하는 전해질은 높은 리튬 금속과의 안정성을 보였으며, 높은 수율의 과산화리튬을 통해 활성 산소와의 안정성을 밝혀냈다. 또한, 그 수준이 현재 보고된 리튬-공기 전지용 전해질과 유사한 수준을 보이는 것을 검증했다. 그럼에도 불구하고, 반복적 사이클에서는 완전히 분해되지 않은 부반응의 축적으로 기존 리튬-공기 전지용 전해질과 동일한 원인에 의해 수명이 다하는 것을 확인할 수 있었다. 따라서, 본 연구를 통해 안정한 전해질을 찾는 것이 매우 중요하다는 것을 제기하였으며, 앞으로도 지속적인 안정성 연구를 통해 리튬-공기 전지를 실현하는 날이 올 것이다.

Lithium oxygen battery holds the greatest promise for the future energy applications due to its high theoretical capacity1. However, several critical challenges remain due to the instability of reduced oxygen species (O2-) which causes detrimental side-reaction with the organic electrolyte2-6. Moreover, the stability of Li metal with the currently used organic solvents in Li-O2 causes dendritic growth upon cycling due to the formation of inhomogeneous solid electrolyte interphase5. In this thesis, we proposed a list of new solvents for the candidates towards highly stable electrolytes in Li-O2 batteries. The stability of various solvents towards O2- and Li metal were verified using chemical and electrochemical investigations and their feasibility for Li-O2 cells has been demonstrated. Through comparative study, proposed electrolyte has been found to have comparable stability towards O2- and unexpectedly profound stability towards Li metal. Nevertheless, the cycle performance demonstrates that the severe accumulation of side-products accumulated upon cycling which led to cell death. Hence, the importance of stabilizing O2- for highly efficient Li-O2 battery has been emphasized through this work.