Investigation on correlated topological phases in pyrochlore iridate thin films

Abstract

5d transition metal oxides (TMOs) have received much attention as unexplored

playgrounds where a rich of exotic quantum phenomena take place. In particular, 5d

TMOs electron-electron correlations (U), electron band width (W) and the energy of spin

orbit coupling (SOC) have comparable energy scales. The interplay among three energy

scales can induce novel topological phenomena. Among 5d TMOs, iridium-based oxide

materials have attracted a great deal of interest due to their novel physical properties

stemmed from strong SOC of Iridium. A number of exotic electronic states including

Weyl semi-metal, Axion insulator, and Topological insulator, have been predicted for

various iridates and their heterostructues.

Epitaxial thin film can provide fertile playgrounds for studying topological phases

which have distinct electronic structures. Since the electronic structure of the materials

are strongly governed by the systems crystal symmetry, fabricating the target material

with epitaxial thin film form give benefit for studying topological ground state as

following reasons. First, by using different substrates, we can designate the lattice

structures which have different crystalline symmetries. Second, by strain effect, we can

break certain crystal symmetry, i.e., cubic symmetry breaking. I will report the electronic

structures and its related topological physical properties of epitaxially grown iridates thin

films.

We investigated electronic structure of rutile IrO2 thin film, simplest form among

iridates, which has nonsymmorphic symmetry crystalline symmetry. Our optical conductivity measurements and the generalized gradient approximation (GGA) + SOC

calculation showed that SOC has an effect on the band-structure formation of IrO2, close

to EF . However, O 1s X-ray absorption spectroscopy (XAS) results and projected density

of state (pDOS) analysis of Ir d orbitals suggest that the Jeff = 1/2 state no longer exists in

metallic IrO2. Maintaining its metallic state with reasonably strong SOC, IrO2 epitaxial

thin films provide a sufficient environment for electronic transport applications, such as

highly sensitive spin detection devices.

Ferroic domain walls (DWs) create different symmetries and ordered states

compared with those in single domain bulk materials. In particular, the DWs of an

antiferromagnet with noncoplanar spin structure have a distinct symmetry that cannot be

realized in those of their ferromagnet counterparts. We show that an unconventional

anomalous Hall effect (AHE) can arise from the DWs of a noncoplanar antiferromagnet,

Nd2Ir2O7. Bulk Nd2Ir2O7 has a cubic symmetry

thus, its Hall signal should be zero

without an applied magnetic field. The DWs generated in this material break the twofold

rotational symmetry, which allows for finite anomalous Hall conductivity. It highlights

the symmetry-broken interface of AFM materials as a means of exploring topological

effects and their relevant applications.

When this Nd2Ir2O7 can be deposited on Y-stabilized ZrO2 (YSZ) with epitaxial

strain induced, the antiferromagnetic insulator ground state undergoes topological phase

transition and can become Weyl semimetal or Axion insulator. We observed large AHE in

compressively strained Nd2Ir2O7 thin film. The size of anomalous Hall conductivity value

is comparably large with theoretically predicted value. Moreover, resistivity of the film is significantly reduced compare to fully relaxed film. From the longitudinal magneto

resistance measurements, we observed negative magneto-resistance which may be due to

chiral charge pumping through two Weyl points. We strongly suggest the strain effect on

pyrochlore iridates is very effective control parameter to study emergent topological

phases and its related exotic phenomenon.

Keywords: Correlated topological phases, electronic structures, anomalous Hall effect,

Weyl semimetal, pyrochlore iridate, Magneto-transport.

5d 전이금속 산화물은 매우 다양하고 흥미로운 양자현상이 발견될

것으로 보이는 물질로써 사람들이 많은 관심을 불러 일으켰다. 특히나, 5d

전이금속 산화물에서는 전자-전자 상호작용(U), 전자 띠 폭(W)그리고 스핀

궤도 상호작용(SOC)이 비슷한 에너지량을 갖고 있는 것으로 알려져 있다. 이

세 에너지들의 상호작용은 새로운 위상 현상들을 발현시킬 수 있다. 5d

전이금속 산화물 중, 이리듐으로 구성되어 있는 산화물들은 특히나 이리듐의

큰 SOC에 의한 특별한 물리현상으로 많은 사람들의 관심을 끌어왔다. 다양한

이리듐 산화물 혹은 이종구종들은 바일 준금속, 액시온 절연체 그리고 위상

절연체 등의 전자 구조들을 가지고 있을 것이라고 예측되어 왔다.

에피택셜한 얇은 박막은 이러한 위상 현상들을 연구하기 위한 좋은

시스템을 제공한다. 타겟 물질을 에피택셜한 박막으로 성장시키는 것은

위상물질들을 연구하기에 다음과 같은 이유에 의해 좋다. 첫번째, 다양한

기판을 통해 우리는 서로 다른 결정 시메트리를 가진 구조들을 만들어 낼 수

있다는 것에 있다. 두번째, 박막으로 제작할 때 가해지는 스트레인 효과를

이용하여 정육면체 시메트리와 같은 특정 시메트리를 무너뜨릴 수 있다는

것에 있다. 이 논문에서 에피택셜하게 기른 이리듐 산화물 박막에서의

전자구조와 그에 의한 위상 물리 현상들에 대해 보고하도록 하겠다.

우리는 먼저 루타일 구조를 가지고 있고, nonsymmorphic 시메트리를

가지고 있는 IrO2 박막의 전자 구조에 대해 탐구하였다. 우리의 광학 전도도 측정과 generalized gradient approximation (GGA) + SOC 계산을 통해 SOC이

IrO2의 EF 근처의 전자구조에 큰 영향을 끼친다는 것을 알게 되었다. 하지만

O 1s 엑스선 흡수 분광학(XAS) 실험 결과와 projected density of state (pDOS)

분석은 금속성을 띄고 있는 IrO2 에서는 더 이상 Jeff = 1/2 상태가 존재하지

않는다는 것을 보여주었다. 큰 SOC를 가지면서 금속성을 유지하고 있는 IrO2

는 스핀 검출에 매우 민감한 소자와 같은 응용분야에서 좋은 환경을 제공해

준다고 볼 수 있다.

강자성 도메인 벽은 벌크 시료의 싱글 도메인의 시메트리와는 다른

시메티를 제공한다는 면에서 매우 흥미롭다. 특히나, noncoplanar 스핀 구조를

가지고 있는 반강자성성 도메인 벽은 강자성의 그것에서는 일어날 수 없는

특별한 시메트리를 유지할 수 있다. 우리는 일반적이지 않은 anomalous Hall

effect (AHE)가 noncoplanar 반강자성을 가지고 있는 Nd2Ir2O의 자성 벽에서

나타 날 수 있다는 것을 규명하였다. 덩치 시료는 정육면체 시메트리를

유지하고 있어서 외부 자기장이 없을 때 홀 또한 없이 측정 되어야 한다.

여기에 자성벽이 생길 때에, twofold 시메트리가 깨지게 되며 anomalous Hal

conductiviy가 나 올 수 있다. 이러한 연구 결과는 AFM 물질의 도메인에서

깨지는 시메트리가 위상 현상과 그와 관계있는 응용분야를 연구하기에 좋은

환경을 제공한다는 것을 보여준다.

마지막으로 이러한 Nd2Ir2O7 물질을 Y-stabilized ZrO2 (YSZ) 위에

에피택셜한 스트레인을 인가하여 증착 시킬 때에, 바일 준금속이 될 수

있다는 연구를 하였다. 우리는 매우 큰 AHE를 압축적으로 스트레인을 가한

Nd2Ir2O7 얇은 박막에서 관측하였다. 이렇게 큰 AHE의 정량값은 이론적으로 예측한 값과 유사하였다. 더 나아가, 박막의 저항은 스트레인을 받지 않은

박막에 비해 매우 작아 진다는 것을 알 수 있었다. longitudinal magneto

resistance 측정을 통해 음의 magneto-resistance를 관측하였고, 이는 두 바일

점들 사이에서 일어나는 카이랄 전하 수송에 의한 것일 수 있다. 우리는

이러한 실험 결과를 통해, 파이로클로로 이리듐 산화물에서 strain 효과는 위상

발현현상을 연구하기에 매우 좋은 control parameter라는 것을 소개한다.