Understanding negative differential capacitance in organic semiconductor devices by transient current analysis

Abstract

Impedance Spectroscopy (IS) is a simple and non-destructive method often used to analyze the charge dynamics of organic semiconductor devices. Despite the usefulness, there seems to be difficulty in data interpretation. In particular, the negative differential capacitance (NC), which occurs very large at low frequencies when a high voltage is applied, has not been fully understood. Thus, this thesis aims to clarify the physical meaning of NC characteristics in organic semiconductor devices by using transient current analysis. In chapter 1, a brief introduction to IS will be given. We will describe the measuring method and give the derivation of impedance as a function of input voltage and output current. Other important parameters such as admittance, conductance, and capacitance will also be defined. Also, various applications of IS will be described with examples. The advantages of transient source analysis over sinusoidal source analysis and the research motivation will follow. At the end of this chapter, the mathematical relationship between transient current and capacitance will be shown to link the time-domain and frequency-domain characteristics organically. In chapter 2, transient current numerical simulation methodology is used to understand the NC characteristics from the point of view of device physics. As a bulk transport model, the basic 1-D drift-diffusion model is adopted. The investigation will be done on how physical parameters such as metal/organic injection barrier (ϕ), charge carrier mobility (μ), DC applied voltage (VDC), and recombination rate (R) affect transient current and capacitance characteristics. The calculated capacitance characteristics will be analyzed by simple relationships derived in this thesis. Those relationships help to understand NC characteristics in terms of magnitude (ΔC), and occurring frequency (fNC). At the end of this chapter, NC occurring frequency (fNC) was derived as a function of device thickness (d), charge carrier mobility (μ), and DC applied voltage (VDC). In chapter 3, experiments were done to analyze NC characteristics in single-layer organic devices and double-layer OLEDs. J-V, EL/PL spectrum, transient current, and capacitance were measured. The physical origin of the NC in both systems is revealed by measurement and simulation.

임피던스 분광법은 유기 반도체 소자의 전하 역학을 분석하는 데 자주 사용되는 단순하고 비파괴적인 방법이다. 하지만 이러한 유용성에도 불구하고, 데이터 해석에 있어 몇몇 어려움이 있다. 특히, 저주파에서 현저히 크게 발생하는 음의 차동 캐패시턴스에 대해 완전한 물리적 이해가 이루어지지 않았다. 따라서, 이 본 학위 논문에서는 과도 전류 분석을 사용하여 유기 반도체 소자의 NC 특성을 소자 물리와 관련 지어 정성, 정량적으로 이해하는 것을 목표로 한다. 1장에서는 임피던스 분광법에 대한 소개를 다루었다. 간단한 측정 방법과 함께 임피던스가 입력 전압 및 출력 전류의 함수로써 어떻게 표현되는지 나타냈다. 어드미턴스, 컨덕턴스 및 커패시턴스 등 임피던스 분석에 있어 중요한 파생 변수들 역시 정의되었다. 또한 임피던스 분석법의 다양한 응용 방법을 사례와 함께 설명하였다. 이 장의 끝에서는 과도 전류 분석법이 교류 신호 분석 대비 갖는 이점과 자세한 연구 동기가 뒤이어 서술되었다. 과도 전류와 캐패시턴스 간의 수학적 관계를 서술하고, 시간 영역과 주파수 영역 특성이 어떻게 유기적으로 연결되는지 설명했다. 2 장에서는 과도 전류 수치 시뮬레이션 방법론을 사용하여 소자 물리학의 관점에서 음의 차동 캐패시턴스 특성을 이해하였다. 유기물 층 전하 운송 모델로는 기본 1 차원 표동-확산 모델이 채택되었다. 금속 / 유기물 계면의 전하 주입 장벽, 전하 이동도, 직류 인가 전압 및 전자-정공 재결합 속도와 같은 물리적 매개 변수가 과도 전류 및 정전 용량 특성에 어떤 영향을 미치는지 조사되었다. 계산된 캐패시턴스 특성은 이 논문에서 도출된 간단한 양적 관계식으로부터 음의 차동 캐패시턴스의 크기 변화를 과도 전류의 변화량, 전류 변화 시점의, 시간 도메인의 변수 변화와 관련 지을 수 있다. 이에 따라, NC 특성 변화에 대한 쉬운 해석이 가능했다. 나아가, 시뮬레이션을 결과를 종합해 NC 발생 주파수를 소자 유기물 층 두께, 전하 이동도, 직류 인가 전압의 함수로써 표현했다. 3 장에서는 단층 유기 소자 및 이중 층 OLED에서 발생하는 낮은 주파수 영역의 음의 차동 캐패시턴스 특성을 면밀히 이해하고자 여러가지 실험이 수행되었다. J-V-L, EL / PL 스펙트럼, 과도 전류 특성 및 캐패시턴스 특성이 측정되었다. 시뮬레이션 결과와 종합해 볼 때, 우리는 두 시스템에서 모두 느린 소수 전하인 전자의 주입 때문에 음의 차동 캐패시턴스가 발생한다고 결론 내렸다. 종합하면, 과도 전류 모사 및 실험 데이터 분석을 통해 음의 차동 캐패시턴스의 개념 및 물리적 유발 요인에 대해 직관적인 접근이 가능했다. 특히 본 연구에서 새롭게 유도된 수식을 활용해 음의 차동 캐패시턴스의 크기와 발생 주파수에 대한 정량 분석이 이루어졌다. 향후 소자 NC 특성을 비롯한 임피던스 분석에 있어, 본 연구에서 제시한 분석 사례들과 정량 수식, 관계도 등이 참고 자료로 활용될 수 있을 것이다.