Excitation spectra of triangular lattice antiferromagnets using inelastic neutron & X-ray scattering

Abstract

Geometrically frustrated magnets have been a fascinating subject in condensed matter physics. When interactions between magnetic atoms compete in the frustrated crystal geometry, individual interactions cannot be minimized simultaneously, leading to extensively degenerated ground states. Not surprisingly, even slight perturbations cause nontrivial instabilities in such systems, leading to a rich phase diagram and exotic phenomena. A simple, but particularly important case of the geometrically frustrated magnetic system is the two-dimensional triangular lattice antiferromagnet (2D TLA). In semiclassical 2D TLA, a 120-degree noncollinear magnetic order is stabilized by the combination of competing exchange interactions. Such noncollinearity affects its elementary excitation, e.g. spin-waves (magnon). Indeed, it leads to the significant deviations of the spin excitations from what is expected from a linear spin-wave theory: e.g. cubic anharmonicity of spin excitations and a linear coupling with phonons, the elementary quasiparticle of collective lattice vibrations.

The first part of the thesis deals with a magnon-phonon coupling in 2D TLA CuCrO2 and h-YMnO3. Both compounds exhibit strong frustration with the 120-degree magnetic order. The spectra of magnons and phonons of CuCrO2 were measured by inelastic neutron scattering experiments using TAIPAN beamline at ANSTO. The measurement revealed the direct evidences of the magnon-phonon coupling in CuCrO2 via the mixed character of the excitation mode at 12.5 meV as well as the strong renormalization of magnons at the zone boundary. A simple model Hamiltonian that incorporates the exchange-striction type magnon-phonon coupling reproduces the observed features accurately. Also, continuum excitations originating from the higher-order magnon-magnon interaction were observed. We subsequently carried out inelastic X-ray scattering measurements of lattice vibration spectra of the hexagonal YMnO3 over a wide momentum-energy space using BL43LXU beamline at SPring-8. Below the Neel temperature, an additional hybrid mode appears at the same energy and momentum of a magnon mode involved. Considering that the non-resonant X-ray scattering is not sensitive to the magnetic excitations, the observation of the mode implies the presence of magneto-elastic excitations due to the magnon-phonon coupling. Our calculations using a magneto-elastic coupling model of superexchange-striction quantitatively reproduces the experimental observation. Also, we present a broadly applicable method to analyze the mode and momentum dependence of the magnon-phonon coupling for noncollinear magnets.

In addition to the magnon-phonon coupling, the noncollinear magnetic order is expected to exhibit another exotic response to the nonmagnetic impurity. Recent theoretical works predicted that a single vacancy in a noncollinear magnet can create a spin texture around the impurity site due to the frustrated nature of the magnet. This impurity-induced texture may affect not only the ground state but also the spin excitations. We performed inelastic neutron scattering measurements on the single crystals of doped h-YMnO3 having systematic doping ratio using TAIPAN beamline at ANSTO, MAPS beamline at ISIS, and 4SEASONS at J-PARC. The measured spectra indeed reveal the nontrivial momentum-energy dependence of the damping of otherwise stable magnons. Our simulation reproduces the emergence of the large spin texture in YMnO3 and confirms that such a spin texture plays an important role in explaining the overall features of experimental results.

기하학적으로 쩔쩔매는 자성체는 응집 물질 물리학 분야의 매우 흥미로운 주제이다. 쩔쩔매는 결정 구조로 인해 자성 원자들 간의 상호 작용이 서로 경쟁하게 되면, 이러한 상호 작용들로 인한 에너지가 동시에 최소화될 수 없게 되며, 이는 바닥 상태의 축퇴를 증가시킨다. 놀랄 것도 없이, 아주 약간의 추가적인 섭동도 시스템의 불안정성을 유발하여, 많은 흥미로운 상태를 가진 상평형도와 특이한 현상을 만들 수 있다. 간단하지만 매우 중요한 기하학적으로 쩔쩔매는 자성체로는 2차원 삼각격자 반강자성체가 있다. 준고전적인 삼각격자 반강자성체에서는, 경쟁하는 교환 작용 및 낮은 차원수로 인해 스핀들이 동일선상에 있지 않은 120도 구조를 갖게 된다. 이러한 동일선상에 있지 않은 스핀 구조는 기존의 선형 스핀파 이론에서 예측한 것과 확연한 차이를 보이는 스핀의 들뜸 스펙트럼을 갖게 된다: 예를 들어, 스핀파의 비조화도 및 선형 마그논-포논 결합 등의 현상을 볼 수 있다.

본 학위 논문의 첫 부분은 2차원 삼각격자 반강자성체인 CuCrO2와 h-YMnO3의 마그논-포논 결합을 다룬다. 두 물질 모두 강한 쩔쩔맴으로 인해 120도 자기 구조를 가진다. CuCrO2의 마그논과 포논의 스펙트럼은 호주 ANSTO에 위치한 TAIPAN 빔라인을 이용한 비탄성 중성자 산란 실험을 이용하여 측정되었다. 이 실험을 통해 12.5 meV에 위치한 들뜸 스펙트럼이 마그논과 포논의 특징을 모두 가지고 있고, 브릴루앙 존 경계에 위치한 마그논의 에너지가 크게 변화하는 것을 관찰하였으며, 이는 CuCrO2가 가진 마그논-포논 결합의 직접적인 증거이다. 우리는 교환 압축 유형의 마그논-포논 결합을 포함한 단순한 스핀 해밀토니안을 도입하여 전반적인 스펙트럼을 정확히 재현하였다. 또한, 고차원 마그논-마그논 상호 작용에 의한 연속 들뜸 스펙트럼을 관측하였다.

넓은 운동량-에너지 공간에 대한 육방정계 YMnO3의 격자 진동의 분산 관계를 일본 SPring-8에 위치한 BL43LXU 빔라인을 이용한 비탄성 엑스선 산란 실험을 통해 측정하였다. 자기 정렬 온도 아래에서, 마그논과 동일한 운동량 및 에너지를 갖는 추가적인 들뜸 모드가 나타난다. 비공명 엑스선 산란이 스핀 들뜸을 감지하지 못하는 것을 고려할 때, 이는 마그논-포논 결합에 의해 새로운 자기-탄성 들뜸이 생기는 것을 의미한다. 초교환 압축 매커니즘으로 인한 자기-탄성 결합을 이용한 우리의 계산은 실험 결과를 정량적으로 재현한다. 또한, 마그논-포논 결합의 모드 및 운동량 의존성을 분석하는 방법을 개발하였으며, 이는 다른 동일선상에 있지 않은 자성체에 대해 적용될 수 있다.

마그논-포논 결합 이외에도, 동일선상에 있지 않은 자기 구조는 비자성 불순물에 특이한 영향을 받을 것으로 예상된다. 이론적으로, 기하학적인 쩔쩔맴으로 인해 동일선상에 있지 않은 자성체에 단 하나의 비자성 불순물이 들어왔을 때도 불순물 주변에 어떠한 스핀 구조 (texture) 가 생길 것으로 예측되었다. 이러한 불순물에 의해 만들어진 구조는 바닥 상태 뿐만이 아니라 들뜸 스펙트럼에도 영향을 줄 수 있다. 우리는 알루미늄을 체계적으로 도핑한한 육방정계 YMnO3 단결정의 비탄성 중성자 산란 실험을 호주 ANSTO의 TAIPAN 빔라인, 영국 ISIS의 MAPS 빔라인, 일본 J-PARC의 4SEASONS 빔라인에서 수행하였다. 측정된 스펙트럼은 원래는 안정적이었을 마그논의 특이한 감쇄가 가진 운동량-에너지 의존성을 보여준다. 우리가 수행한 시뮬레이션은 YMnO3 안에서의 커다란 스핀 구조의 생성을 그대로 재현하며, 실험 결과를 설명하는 데에 이러한 스핀 구조가 중요한 역할을 하고 있음을 확인해준다.