Catalytic activation of peroxymonosulfate by hematite for oxidation of organic compounds

Abstract

헤마타이트(α-Fe2O3)는 일과황산염(PMS)을 활성화시켜 다양한 수중 유기오염물질을 산화 분해하는 것으로 알려졌다. 헤마타이트에 의해 활성화된 일과황산염은 페놀류를 효과적으로 분해한다. 페놀 분해에 대한 pH, 촉매 주입량, 산화제 농도의 영향이 평가되었다. 본 실험 결과는 설페이트 라디칼과 하이드록실 라디칼 같은 라디칼 종에 반대되는 증거를 제시한다. 라디칼 스캐빈저, XTT, 음이온, 전자스핀 공명 분광기를 이용한 실험은 이전에 제시된 라디칼 메커니즘이 아님을 제시한다. 일중항산소 스캐빈저 실험은 페놀 분해를 억제할 수 있지만 전자스핀 공명 분광기 분석과 중수 실험에 의해 일중항산소의 가능성을 부정할 수 있다. 또한, 헤마타이트에 의한 PMS 분해와 전기화학적 분석은 전자전달 매게 복합체로의 역할을 하지 않음을 뒷받침한다. 본 실험 결과는 헤마타이트/일과황산염 시스템에 의한 유기 오염물질의 활성 반응 종으로 고원자가 철을 제시한다. 헤마타이트 표면에서 생성된 4가철이 유기오염물질을 산화 분해하는 역할을 한다.

Hematite (α-Fe2O3) was found to activate peroxymonosulfate (PMS) for oxidizing organic compounds in aqueous environments. α-Fe2O3 activated PMS can effectively degrade phenolic compounds (i.e., phenol, bisphenol A, and 2,4,6-trichlorophenol). The effects of pH, catalyst dosage, and PMS concentration on phenol degradation were investigated. The observations obtained in this study provided evidence against the generation of reactive species such as sulfate radical, hydroxyl radical, superoxide radical, and singlet oxygen. Radical scavenger (i.e., tert-butanol, methanol, and p-benzoquinone) test, superoxide radical probe test, anion (i.e., H2PO4−, ClO4−, NO3− and Cl−) test, and electron paramagnetic resonance spectroscopy suggest that the oxidation mechanism does not likely involve the previously proposed radical mechanisms. Although singlet oxygen scavengers (i.e., furfuryl alcohol, azide ion, and L-histidine) could inhibit the phenol degradation, EPR spectroscopy and deuterium oxide test deny the responsible for singlet oxygen in α-Fe2O3/PMS system. PMS decomposition by α-Fe2O3 and electrochemical analysis rebuff the electron mediated reactive complex. Based on the observations from this study, it is suggested that a high-valent iron species (Fe(IV)) is the reactive species of the α-Fe2O3/PMS system. FeIV=O generated on the surface of α-Fe2O3 appears to be the responsible oxidant for the degradation of organic contaminants.