Electrical properties of field effect transistors fabricated with mechanically exfoliated and CVD-synthesized MoS2

Abstract

본 연구는 기계적 박리법을 이용하여 이황화 몰리브덴의 전계 효과 트랜지스터를 만드는 것으로 시작한다. 기계적 박리법으로 제작된 이황화 몰리브덴의 전계 효과 트랜지스터를 서로 다른 환경(질소, 진공, 산소)에서의 페시베이션(반도체 표면의 보호막)에 의한 효과를 조사하였다. 이황화 몰리브덴의 전계 효과 트랜지스터가 산소에 노출되었을 때, 작동 전류가 감소하였고, 문턱 전압이 양의 방향으로 이동하였는데 이는 이황화 몰리브덴의 표면에 흡착된 산소에 의한 전자의 포획으로 인한 현상이다. 반면, PMMA 물질로 표면이 보호된 이황화 몰리브덴의 전계 효과 트랜지스터의 경우 서로 다른 환경에서 전기적 특성이 거의 차이를 보이지 않았다. 특히, 표면 보호가 되지 않은 이황화 몰리브덴의 전계 효과 트랜지스터의 경우 질소 환경에서 16.3 × 1015 cm-2 의 전자 밀도가 산소 환경에서 6.5 × 1015 cm-2 로 줄어든 것을 확인하였다. 그러나, 표면 보호 처리가 된 이황화 몰리브덴의 전계 효과 트랜지스터는 전기적 특성의 측정 환경에 상관없이 1-3 × 1015 cm-2 정도의 균일한 전자 밀도를 유지한다. 이러한 결과는 이황화 몰리브덴의 전계 효과 트랜지스터의 전기적 특성을 유지하기 위해 표면 보호 처리가 필수적인 과정이라는 것을 말해준다. 이황화 몰리브덴 시료의 용이함에도 불구하고, 기계적 박리법은 다량의 전계 효과 트랜지스터 제작하는 데에 한계를 지니고 있다. 예를 들면, 작은 조각의 이황화 몰리브덴 조각을 찾고 전극을 형성하는 것이 어려웠다. 그러한 기계적 박리법의 한계를 극복하기 위해, 이황화 몰리브덴을 합성하기 위한 적절한 조건을 찾았다. 이황화 몰리브덴의 단일층은 기상 화학 증착법에 의해 합성되었으며, 그것이 가지는 반도체 밴드갭의 특성 때문에 많은 관심을 받았다. 본 연구에서는 수 센티미터 크기를 가지며, 양질의 이황화 몰리브덴 단일층을 합성하는 과정에서 추가적인 소자 제작 과정을 거치지 않고, 합성과 동시에 패터닝을 구현하였다. 이와 같이 합성된 이황화 몰리브덴의 화학적 물질 특성을 알아보기 위해 엑스선 광전자 분광법을 이용하였고, 삼각형 모양의 단일 도메인의 이황화 몰리브덴은 단일 결정체의 단일층이라는 것을 입증하였다. 또한, 합성된 이황화 몰리브덴을 이용하여 전계 효과 트랜지스터를 제작하여 전자 소자로써의 효용을 증명하였다. 이에 대한 추가적인 연구로서, 단일층의 이황화 몰리브덴을 서로 다른 기판에서 합성하였다. 이황화 몰리브덴 합성에 사용한 서로 다른 기판은 비정질 실리콘 기판과 육방정계 사파이어 기판 그리고 육방정계 질화갈륨 기판이다. 사파이어와 이황화 몰리브덴의 격자 상수는 서로 다르며, 질화갈륨과 이황화 몰리브덴의 격자 상수는 거의 일치한다. 이러한 특성을 이용하여 단일층의 이황화 몰리브덴이 서로 다른 기판 위에서 형성하는 단일 도메인의 방향에 대해 연구하였다. 그 결과, 비정질 실리콘 기판이나 육방정계 사파이어 기판에서 합성된 이황화 몰리브덴의 단일 도메인보다 육방정계 질화갈륨 기판에서 합성된 이황화 몰리브덴의 단일 도메인이 더욱 정렬된다는 것을 알게 되었다. 이러한 연구는 대면적의 단일층의 이황화 몰리브덴의 최적화된 합성법에 대한 영감을 제공한다.

Atomically thin molybdenum disulfide (MoS2) has gained significant attention due to their band-gap semiconducting properties. I fabricated MoS2 field effect transistors (FETs) with MoS2 flakes prepared by using mechanical exfoliation method. Then, I investigated the effects of passivation on the electrical characteristics of MoS2 FETs under nitrogen, vacuum, and oxygen environments. When the MoS2 FETs were exposed to oxygen, the on-current decreased and the threshold voltage shifted in the positive gated bias direction as a result of electrons being trapped by the adsorbed oxygen at the MoS2 surface. In contrast, the electrical properties of the MoS2 FETs changed only slightly in the different environments when a passivation layer was created using polymethyl methacrylate (PMMA). Specifically, the carrier concentration of unpassivated device was reduced to 6.5 × 1015 cm-2 in oxygen from 16.3 × 1015 cm-2 in nitrogen environment. However, in PMMA-passivated devices, the carrier concentration remained nearly unchanged in the range of 1-3 × 1015 cm-2 regardless of the environment. This study suggests that surface passivation is essential process to maintain their electronic properties of MoS2- based electronic devices. Despite the ease of preparing the MoS2 sample, the mechanical exfoliation method has a limitation in making many FETs. For example, it is difficult to find small flakes of MoS2 and to form electrodes. To overcome the limitations of mechanical exfoliation, I studied the proper conditions of chemical vapor deposition (CVD)-synthesized MoS2. In particular, I studied a method for the synthesis of centimeter- scale, high-quality single-layer MoS2 that can be directly patterned during CVD, so that post-patterning processes can be avoided and device fabrication can be streamlined. Utilizing X-ray photoelectron spectroscopic imaging, I characterized the chemical states of these CVD-synthesized single-layer MoS2 films and demonstrated that the triangular-shaped MoS2 are single-crystalline single-domain mono- layers. I also demonstrated the use of these high-quality and directly- patterned MoS2 films in electronic device applications by fabricating and characterizing MoS2 FETs. And as an additional study on that, I synthesized single-layer MoS2 atomic films on various substrates by a CVD method. I chose three different substrates for MoS2 synthesis in this study; SiO2 as an amorphous substrate, Al2O3 or GaN as hexagonal crystalline substrates. The lattice constant of Al2O3 is not well matched with that of MoS2 whereas the lattice constant for GaN is well matched with that of MoS2. I investigated the orientation properties of the domains of single-layer MoS2 atomic films on these three substrates and found that MoS2 domains synthesized on lattice-matched GaN substrate were aligned better than the other MoS2 domains synthesized on SiO2 or Al2O3 substrates. This study may provide an insight as a route to synthesize large size, single-layer, and single-domain MoS2 atomic films.