Study on the source apportionment and toxicological effects of PM2.5 measured in Seoul, South Korea and Beijing, China

Abstract

중국과 한국을 포함하는 동아시아 지역은 급격한 발전으로 인하여 대기오염 문제가 심각한 환경문제로 거론되고 있다. 그 중에서도 직경이 2.5 µm 이하인 초미세먼지(PM2.5)는 미세한 입자의 특성으로 인해 흡입 시 걸러지지 않고 폐포 깊숙히 침투하여 심혈관계 및 호흡기계 질환 등을 야기하여 사망률과 유병률에 높은 상관성을 나타낸다고 보고된 바 있다. 특히 기관지는 PM2.5의 인체 노출 시 가장 먼저 반응하는 호흡기계 세포로써 산화 스트레스와 염증을 야기하여 만성 폐쇄성 폐질환과 같은 호흡기 질환이나 폐암, 더 나아가 심혈관계 질환을 유발하는 것으로 알려져 있다. PM2.5에 의한 건강영향은 다수의 역학 및 독성 연구를 통해 활발히 진행 되어 왔지만, PM2.5의 독성영향은 지역의 특성이나 화학구성성분 그리고 오염원에 의해 달라질 수 있기 때문에 해당 지역에서의 PM2.5의 특성 파악이 중요하다. 특히 우리나라의 경우 중국의 풍하 지역에 위치하고 있어 중국에서 발생한 PM2.5의 장거리 이동에 의한 영향을 받을 수 밖에 없다. 따라서, 중국과 한국에서 채취된 PM2.5의 화학적 특성 및 오염원을 파악하고, 호흡기 질환을 유발하는 염증 발현에 중요한 화학 성분 및 오염원을 규명하는 것이 해당지역의 올바른 저감대책을 세우는 데 꼭 필요하다고 할 수 있다. 본 연구에서는 한국과 중국의 수도인 서울과 베이징에서 1년동안 1일 간격으로 동시에 PM2.5를 채취하고 그 화학 구성성분들을 분석하여 종합적으로 비교하였다. 수용모델을 이용한 두 도시의 오염원 기여도 산정 결과 및 오염원 별 발생원 추정 결과는 동아시아 지역의 장거리 이동에 대한 자료를 구축하고 정책 방안을 제시하는데 활용될 수 있을 것으로 생각된다. 또한, 두 도시의 PM2.5 시료를 사람의 기관지 상피 세포에 처치하여 염증 발현에 중요한 역할을 하는 화학 구성성분 및 오염원을 파악함으로써 향후 대기오염 연관성에 대한 기초자료로 활용될 수 있을 것으로 예상된다. 서울시에서 채취한 계절별 PM2.5의 유기 성분을 배양 기관지 상피세포와 직접 채취한 일차 기관지 상피세포에 처치하고 염증, 노화, 그리고 자가포식에 미치는 영향을 평가하였다. 2016년 5월부터 2017년 1월까지의 기간 중 PM2.5 질량농도가 35 ㎍/m3 이상인 고농도 사례를 계절별로 3개씩 총 12개의 샘플을 선별하였다. 고용량 공기시료 채취기에 석영섬유여과지를 장착하여 채취하였고 해당 날짜의 필터들에 대하여 유기성분을 추출하였다. 추출액은 무극성 물질 60 여 종을 분석하는데 사용하였고, 일부는 서울대병원 호흡기내과에 보내져 기관지 상피세포 노출을 진행하였다. 정상인 환자에서 유래된 일차기관지 상피세포에 처치한 결과, 다환 방향족 탄화수소와 알칸류가 호중구성 염증발현과 가장 높은 상관성을 보였다. 또한, 식생 자연 발생 오염원과 주거석탄연소 오염원이 호중구성 염증발현, 노화 그리고 자가포식과 연관성이 있는 것으로 나타났다. 모델링을 통해 서울과 베이징의 PM2.5의 영향을 미치는 오염원 구분 및 기여도를 정량적으로 파악하고 오염원 별 발생원을 추정하였다. 서울에서 2019년 1월부터 12월까지 채취된 샘플 중 294개와 베이징에서 2019년 2월부터 12월까지 채취된 샘플 중 226개에 대하여 총 26개의 화학 구성 성분들을 정량하여 PMF에 적용하였다. 두 도시에서 공통적으로 구분된 오염원은 이차 질산염, 이차 황산염, 자동차 오염원, 식생 연소 오염원, 소각시설 오염원, 토양 오염원, 그리고 노후 해염입자 오염원이었다. 추가적으로 서울에서는 산업/석탄 연소 오염원과 기름 연소 오염원이 구분되었고, 베이징에서는 산업 오염원과 석탄 연소 오염원이 구분되었다. 두 도시에서 이온 성분의 질량이 PM2.5의 50% 이상을 차지하였고, 이차 질산염과 이차 황산염의 기여도가 가장 높은 것으로 나타났다. 이차 질산염과 이차 황산염에 대한 PSCF 결과에 따르면 난방기간과 비난방기간동안 두 도시 모두 장거리 이동의 영향을 받는 것으로 나타났다. 서울과 베이징에서 채취한 PM2.5의 유기성분을 배양 기관지 상피세포에 처치하여 사이토카인의 발현량을 확인하고 도시 별 오염원 및 유기성분에 따른 차이를 비교하였다. 서울과 베이징에서 난방기간과 비난방기간의 시료들을 적절하게 섞어 선정하였다. 고용량 공기시료채취기에 석영섬유여과지를 장착하여 채취하였고 해당 날짜의 필터들에 대하여 유기성분을 추출하였다. 추출액은 무극성 물질 59 여 종과 극성 물질 52 여 종을 분석하는데 사용하였고, 일부는 서울대병원 호흡기내과에 보내져 기관지 상피세포 노출을 진행하였다. PM2.5 질량농도와 유기탄소 농도가 서울보다 베이징에서 높았지만 그 차이가 유의미하지는 않은 것으로 나타났다. 하지만 유기성분 농도와 IL-8의 발현량이 서울보다 베이징에서 유의미하게 높은 것으로 보아, PM2.5의 질량농도 보다는 유기성분이 호중구성 염증발현에 영향을 미치는 것으로 보인다. 서울 시료에 대한 분석 결과, 첫번째 연구에서 나온 결과와 같이 다환 방향족 탄화수소와 식생연소 오염원이 호중구성 염증발현과 높은 상관성을 나타냈다. 반면에 베이징 시료에 대한 분석 결과, 디카르복시산 등의 극성이 높은 유기성분 및 자연적 배출원의 이차 유기탄소 오염원과 인위적 배출원의 이차 유기탄소 오염원이 호중구성 염증발현과 높은 상관성을 보였다. 역궤적 분석을 통해 서울로 들어오는 총 4개의 군집과 베이징으로 들어오는 총 3개의 군집을 분류하였다. 서울로 들어오는 군집 중 외부에서 유입되는 군집 1이 가장 높은 IL-8 발현량을 나타내었고, 다른 군집에 비해 식생연소 오염원의 기여도가 크게 나타났다. 베이징으로 들어오는 군집 중에서는 베이징의 동남쪽에서부터 해안가를 따라 들어오는 군집 1이 가장 높은 IL-8 발현량을 나타내었고, 다른 군집에 비해 이차 유기탄소 오염원(자연적/인위적)들의 기여도가 비교적 크게 나타났다. 따라서, 서울은 장거리 이동을 통해 외부에서 유입되는 연소 관련 오염원의 영향이 큰 것으로 보이며, 베이징은 비교적 국지적 이동을 통해 중국내에서 이차적으로 생성되는 오염원의 영향이 큰 것으로 추정된다.

Substantial economic growth due to the rapid development has caused severe air pollution in East Asian countries. One of the most concerned air pollutants is fine particulate matter (PM2.5) due to its ability to penetrate deeply into the lung through inhalation and elicit adverse health effects such as local and systemic inflammation. Among East Asian countries, South Korea and China are one of the most polluted countries which have been actively pursuing on reducing PM2.5 concentrations by implementing air quality policies. In spite of the efforts toward PM2.5 reduction, South Korea and China are still suffering from high PM2.5 concentrations. Since long-range transboundary air pollution affects neighboring countries, it is important to perform a comprehensive investigation in the major cities of both countries. This study focused on assessing the impact of organic extracts of PM2.5 collected in Seoul, South Korea on primary human lung epithelial cells and identifying the relevant components and sources which induced lung epithelial cell injury. Twelve selected PM2.5 samples from May 2016 to January 2017 were used to evaluate the effects of organic compounds of PM2.5 on inflammation, cellular aging, and macroautophagy in human lung epithelial cells isolated from healthy donors. Organic extracts of PM2.5 specifically induced neutrophilic chemokine, interleukin-8, via extracellular signal-regulated kinase activation. While average PM2.5 mass concentrations, OC and EC had no significant correlations, the polycyclic aromatic hydrocarbons and n-alkanes were the most relevant components of PM2.5 with neutrophilic inflammation. Vegetative detritus and residential bituminous coal combustion sources were strongly correlated with neutrophilic inflammation, aging, and macroautophagy activation. Though numerous studies are available on the characterization and source apportionment of PM2.5 in South Korea and China, studies on simultaneous ground-based PM2.5 monitoring and source apportionment in two countries are not available. In this study, simultaneous daily ground-based monitoring of PM2.5 in Seoul and Beijing was conducted and the positive matrix factorization (PMF) model was utilized for the source apportionment of ambient PM2.5 in the two sites. While nine contributing factors were identified, secondary nitrate, secondary sulfate, mobile, biomass burning, incineration, soil, and aged sea salt sources were commonly found in both sites. Additionally, industry combined with coal combustion and oil combustion sources were identified in Seoul site and industry and coal combustion sources were identified for Beijing site. Ionic species (SO42−, NO3−, and NH4+) accounted for more than 50% of the total mass concentration of PM2.5, and secondary nitrate and secondary sulfate were the most dominant sources in both sites. Since secondary aerosols are largely affected by precursors from primary emissions and meteorological conditions, the variations in the heating (November 15th to March 15th) and non-heating (March 16th to November 14th) seasons were analyzed. Potential source contribution function (PSCF) maps showed that the potential source areas of secondary nitrate and secondary sulfate for Seoul and Beijing were in mostly located in north and east china, thus both sites are affected by regional and long-range transport. During the heating season, industrial complex areas in northern China were shown as potential source areas for Beijing and coal-fired power plants near the Yangtze River and Henan province were identified as potential source areas for Seoul. During the non-heating season, coastal areas in eastern China to west part of South Korea were found to be potential source areas of secondary nitrate and secondary sulfate in both sites. This study focused on investigating the characteristics of organic compounds and sources of the PM2.5 organic extracts collected in Seoul, South Korea, and Beijing, China, and evaluated the production of PM2.5 organic extract induced IL-8 on human lung epithelial cells. The expression levels of IL-8 in Beijing were significantly higher than that of Seoul. Moreover, organic compounds within PM2.5 were found to be more important in inducing neutrophilic inflammation than PM2.5 mass concentrations itself. For Seoul, PAHs and biomass burning source showed strong correlations with IL-8 expression levels. However, organic compounds such as aliphatic diacaids, alkylcyclohexanes and alkanoic acids showed positive correlations with expression levels of IL-8 at Beijing. In addition, biogenic SOC and anthropogenic SOC showed strong correlations with IL-8 expression levels. The results indicated that organic compounds and sources which play important role in inflammation at Seoul and Beijing are different.