Studies on 3D Structure as Cathode Flow Channel of Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell with Geometric Parameter Changes

Abstract

고분자 전해질막 연료전지의 핵심 부품 중 하나인 양극 분리판은 그 설계에 따라 연료전지의 성능, 연료 효율, 내구성 그리고 운영 및 제조 비용을 변화시킨다. 연료전지 내부 화학반응의 고유한 특성에 따라 유로의 기하학적 특성이 개별적으로 연구되어야 고효율 및 높은 내구성을 가지는 연료전지 시스템을 개발할 수 있다. 반응물의 고갈과 물 배출 저하는 연료전지 성능 저하에 직접적인 영향을 미친다. 따라서 적정 수준의 압력 강하로 효율적인 물질전달을 이룰 수 있는 분리판 개발이 필수적이다. 일반적으로 양극 유로를 따라 물 축적이 심화되고 이로 인해 반응물이 제대로 전달되지 않는 영역이 발생하므로 본 연구에서는 양극 유로의 설계에 대하여 실험적, 해석적 연구를 진행하였다. 본 연구에서는 3D 프린팅 기술을 활용하여 양극 유로로써 사용될 수 있는 3D 구조체를 제작하고 이를 개선할 수 있는 방안을 도출하고자 하였다. 구조체의 기하학적 형상을 연료전지 성능에 친화적으로 변화시키기 위하여 유로 단위 폭과 경사도를 변화시킬 수 있는 형상 수치를 선정하고 3D 프린터로 제작될 수 있도록 그 구조를 단순화 시켰다. 유로의 단위 폭과 경사도를 유동 진행 방향에 따라 다르게 변화시켜 성능을 측정하였고 결과에 따라 각 형상 변수의 최적 배치를 찾았다. 이후 두 최적 배치를 하나로 결합한 경우 균일하게 배치된 대조 실험군과 비교하여 13.0%의 최대 출력 증가를 얻었다. 전기화학임피던스분광법을 활용하여 해당 배치가 대조군과 비교하여 더 낮은 농도 손실을 가짐을 보였다. 성능 향상의 세부적인 원인을 밝히기 위하여 유동 해석 프로그램 중 하나인 ANSYS FLUENT를 활용하였다. 3차원 유동 해석의 시간을 줄이고, 단일 유닛 내의 유동 특성 변화를 독립적으로 분석하기 위하여 1열의 단일 유닛 배치를 기준으로 해석을 진행하였다. 출구부의 단일 유닛들을 실험으로 검증했던 배치들과 같은 경향을 가지도록 배열하고 해당 변화들이 연료전지 성능에 영향을 줄 수 있는 유동 특성에 어떠한 변화를 가져오는지 분석하였다. 두꺼운 벽 두께와 좁은 채널 폭은 낮은 접촉 저항과 향상된 유동 속도로 인해, 유로 내의 물 축적이 반영되는 실제 상황에서 성능 변화를 기대해볼 수 있었지만, 유동이 기체확산층과 닿는 면적을 줄임으로써 다공성의 기체확산층을 통과하는 반응물의 물질 전달을 방해하는 것이 드러났다. 경사 구조는 특히 기체확산층과 수직 방향의 유속을 증가시키는 것으로 나타났으며 가장 효율적인 유로 내 물질 전달 능력 향상에 기여하였다. 전반적인 유속의 증가는 실제 실험 시 축적된 액적의 제거에 긍정적일 것으로 기대되었다. 더 나아가 실험에서 측정할 수 없었던 유동 영역 내의 성능 분포에 대한 결과도 얻을 수 있었는데, 비슷한 전류 밀도를 얻을 수 있더라도 배치의 방향에 따라 연료전지 입구와 출구 사이의 성능 편차가 변화하였다. 더욱 발전된 양극 유로 배치 전략에 대해 제시하기 위하여 더 큰 유동 영역에서 해석을 진행하였다. 잠재적으로 물 축적과 물질 전달 저해가 우려되는 영역이 유로의 주된 진행 방향과 수직한, 즉 유로의 폭 방향으로 형성되는 것이 예상되어, 유로 폭 방향으로도 불균일한 유로의 형상 변화를 꾀할 수 있음을 시사했다. 구조의 벽 두께를 유로 폭 방향에 따라 변화를 줌으로써 중앙부의 유동 저항을 늘리고 주변부의 유동 저항을 감소시켜 성능 저하가 우려되는 영역에서 물질 전달을 강화시킬 수 있었다. 유동 해석을 통하여 전류밀도의 불균일함이 일정부분 해소됨을 보였으며 이를 실험적으로 추가 검증하기 위하여 내구성 실험이 진행되었다. 그 결과 폭과 길이 방향으로 모두 유로 형상이 불균일하게 변하는 설계 전략으로 유동 불균일로 인한 내구성 감소를 완화시킬 수 있음을 보였다.

Bipolar plate design in PEMFC can change performance, fuel efficiency, cell and stack duration and manufacturing costs. According to unique characteristics of chemical reaction along the fuel cell, geometric characteristics of flow channel have to be separately studied to develop highly efficient and durable fuel cell system. Starvation of reactants and severe water accumulation can be major causes operating failure and performance degradation. Therefore efforts for enhancing mass transfer capability with moderate pressure drop are necessary. Since water accumulation and dead-zone formation are normally severe along the cathode flow channel, design of cathode flow channel was examined through experimental and numerical methods. In this study, modification in flow channel design was investigated utilizing 3D printed structure as flow channel in unit fuel cell. Selecting two effective geometric parameters, channel width and bottom-rear channel depth, and simplifying curvature of complex design, various types of 3D structure were manufactured. To observe effect of modification separately, width varied and slope varied arrangements were tested individually, finding the best arrangement of each strategy. Combining two strategy into one arrangement, the best arrangement showed 13.0% higher maximum power density compared with uniform arrangement. Compared with 3D printed parallel flow channel which had the same structure-gas diffusion contact area, the best arrangement showed 39.4% higher maximum power density. Moreover, even if uniform arrangement of 3D structure showed 10.4% higher performance in unit cell. EIS data also showed that non-uniform arrangement had lower concentration loss. To expose detail causes of performance enhancement, CFD analysis using ANSYS FLUENT was conducted along a single row of 3D structure. Replacing 3D structure near outlet to differently designed structure, various patterns tested in experimental study were analyzed through CFD. Narrow channel width with thicker wall thickness showed lower contact resistance and enhanced overall velocity, however, narrowed interface between GDL and reactants flow lowered mass transfer though porous structure of GDL. Sloped structure separately enhanced velocity, especially perpendicular with GDL surface, efficiently enhancing mass transfer capability. Analysis with porous structure implied that velocity fluctuation along the channel and on surface of gas diffusion layer could enhance mass transfer. Comparing with experimental results, overall velocity could be positive with water removal and although current density distribution was not be measured in experiment, performance uniformity could be measured through CFD analysis and direction of arrangement was revealed to have significant effect to performance uniformity. To suggest advanced non-uniform arrangement, CFD analysis for larger domain was performed. Geometry modification along the width direction targeting potential dead-zone formation was applied, reducing flow resistance at side of the active area by making difference in wall thickness. Firstly, through CFD analysis, uniformity enhancement through width direction varied non-uniform arrangement was confirmed. Finally, durability test with performance measurement was conducted. The results showed that arrangement with width and length direction non-uniformity showed the highest durability compared with the other. Maximum power density decrease ratio was reduced from 12.4% to 8.6% and high frequency resistance increase ratio was reduced from 18.0% to 12.9% after 60000 cycles of accelerated stress test.