Electrical and Optical Stability Analysis of Solution-Processed Single-Walled Carbon Nanotube Thin-Film Transistors

Abstract

Recently, there has been growing interest in exploring alternative semiconducting materials to overcome the limitations of conventional silicon-based devices. One such material is semiconducting carbon nanotubes (CNTs), which possess exceptional electrical and mechanical properties compared to other organic or oxide semiconductors. As a result, CNTs have emerged as a promising candidate for future electronic applications. On the other hand, CNT-based devices face challenges in terms of electrical stability, primarily attributed to charge trapping caused by the adsorption of external oxygen. Furthermore, CNT is known to be a photo-sensitive material, which makes it unsuitable for applications in transparent wearable devices. To address these issues, several studies have focused on improving the stability of CNT transistors through methods such as passivation or chemical doping. However, these approaches have not yet met the requirements for industrial applications due to limitations associated with the materials used, process complexity, and potential degradation of electrical properties. In this dissertation, double-gate-structured CNT thin-film transistors (TFTs) fabricated with solution-process was demonstrated to control the electrical gate bias stress behavior of transistors through appropriate biasing. While the passivation method showed improvements in terms of reduced hysteresis window and enhanced stability under gate bias stress, it also exhibited abnormal behavior depending on the dielectric and passivation material selection. Specifically, an abnormal current reduction phenomenon was observed in some passivated CNT TFTs, which was contrary to the stress behavior observed in bare CNT TFTs. To resolve this abnormal behavior, modulating additional gate bias by applying the double gate structure was investigated. The result showed that the stress behavior of the double gate structure can be understood as a simple summation of the stress behavior of bottom and top gate structured transistors. By applying an opposite bias on the top gate, the overall electrical stress could be reduced, thereby adjusting the abnormal behavior. This method provides a potential solution to the electrical stability problem of CNT TFTs without the need for additional considerations regarding materials or complex processes. In addition, the optical instability of CNT TFTs was also studied. At first, the primary photo-response mechanism of CNT TFTs was analyzed through light illumination tests. It was observed that CNT TFTs exhibited current degradation when exposed to blue laser illumination (~450 nm), while no response was observed with red laser illumination (~650 nm). Furthermore, the photo-response of CNT TFTs was found to be dependent on the power level of the incident light, in addition to its wavelength dependency. Further analysis of the photo-response of CNT TFTs in an argon (Ar) atmosphere revealed that the principal photo-response mechanism in CNT TFTs is photo-desorption, with a threshold for the light power level. It was also observed that the threshold power level for CNT TFTs is comparatively higher than that of other advanced semiconducting materials. As a result, CNT TFTs showed almost no photo-response under low power level light illumination such as sunlight, showing the potential of CNT TFTs for stable operation under daily light conditions. Under these two stability studies, circuit-level operation tests were conducted. Firstly, a diode-connected threshold voltage sensing circuit was demonstrated by utilizing the double gate structure. The additional connection with the double gate structure significantly enhanced the threshold voltage sensing performance of the transistors, which is crucial for the compensation circuit demonstration. Furthermore, p-type-only inverter circuits were fabricated and tested with the double gate structure, resulting in improved gain and reduced power consumption. Moreover, a simple compensation circuit with double gate structure was simulated and fabricated, demonstrating improved stability. In terms of transparent devices, a similar p-type-only inverter circuit was fabricated, and its operation under daily sunlight was tested. Moreover, a bending test was performed on each layer and the overall device of the TFTs to evaluate their flexibility. While individual layers degraded with bending stress, the island structure effect reduced the overall stress effect, leading to stable transistor operation under bending stress. Fabricated transparent CNT-based inverter exhibited great stability under both bending and daily sunlight exposure, proving that CNT TFT could be used for transparent devices such as wearable devices. This dissertation demonstrates electrical and optical stability analysis of solution-processed CNT TFTs. Previous studies on the stability of CNT TFTs have predominantly focused on material-based approaches, such as passivation techniques. However, in the aspect of industrial use, there are limitations in material selection due to process complexity, cost, or safety issues. Therefore, the electrical approach should also be studied to solve the stability issues in CNT TFTs. Consequently, this research has the potential to contribute to the advancement of CNT TFTs for industrial applications.

기존 실리콘 기반 기술의 다양한 한계점들이 대두됨으로 인해, 새로운 특별한 특성을 가지는 특수 반도체 물질들이 각광받고 있다. 반도체성 탄소나노튜브는 이러한 트랜드에서 제시된 재료 중 하나로, 다른 유기 및 산화물 반도체에 비해 뛰어난 전기적/기계적 특성을 보이기 때문에 미래 전자 기기에 대한 유망한 반도체 물질 후보로 손꼽히고 있다. 그러나, 탄소나노튜브는 안정성 측면에서 큰 약점을 가지고 있다. 특히 외부 산소 흡착으로 인한 전하 트래핑 증가는 탄소나노튜브 기반 소자의 전기적인 안정성을 크게 저하시킨다. 그리고 광학적인 부분에서, 탄소나노튜브는 빛에 민감한 소재로 알려져 있어 투명 웨어러블 기기에 적용하기에 부적합하다고 평가 받는다. 이러한 안정성 문제의 해결을 위하여 봉지 기술 혹은 화학적 도핑 기술 같은 방법들이 활발히 연구되고 있다. 하지만 이러한 접근 방식은 사용되는 재료의 한계, 공정의 복잡성, 전기적인 특성 저하 등의 문제로 인해 아직 산업 응용 분야의 요구 사항을 충족하지 못하고 있다. 먼저 전기적인 안정성 향상을 위하여, 본 학위 논문에서는 이중 게이트 구조를 용액 공정 기반 탄소나노튜브 박막 트랜지스터에 적용하고, 그 결과 발생하는 안정성 향상 정도를 평가하였다. 특히, 추가 전극에 적절한 바이어싱을 걸어 소자의 전기적 스트레스를 제어할 수 있음을 보였다. 탄소나노튜브 기반 소자에 대한 통상적인 봉지 기술 효과를 확인한 결과, 봉지 기술은 소자 히스테리시스를 감소시키고 게이트 전압 스트레스에 대한 안정성을 증대 시킨다는 것을 확인하였다. 그러나 동시에, 절연 물질에 따라 비정상적인 스트레스 동작이 발생하는 것 역시 관찰되었다. 특히, 일부 폴리머 기반 절연 물질의 경우 비정상적인 전류 감소 현상이 관찰되었는데, 이는 실리콘 산화물 절연 물질을 사용한 트랜지스터의 전기적 스트레스에 대한 거동과는 반대되는 결과이다. 이러한 비정상 거동을 해결하기 위하여 이중 게이트 구조를 적용, 추가 게이트 바이어스를 통해 스트레스에 대한 동작을 조절하는 방법을 연구하였다. 분석 결과, 전체 소자의 전기적인 스트레스에 대한 동작 변화는 하부 및 상부 게이트 구조 트랜지스터 스트레스 거동의 단순한 선형적인 합으로 귀결됨을 알 수 있었다. 또한 추가로 제작된 상단 게이트에 적절한 반대 전압을 가하면 전체 소자의 비정상적인 스트레스 반응 동작을 제어할 수 있음을 확인하였다. 이러한 방법은 전기적인 방식이기 때문에, 추가적인 재료/공정에 대한 고려 없이 전기적 안정성을 향상시킬 수 있는 솔루션을 제공한다. 또한 탄소나노튜브 기반 박막 트랜지스터의 광학적 안정성에 대한 연구가 진행되었다. 먼저 탄소나노튜브 트랜지스터의 광반응 메커니즘 분석을 위하여 빛 반응 테스트를 진행하였다. 트랜지스터 소자는 청색 레이저 (~ 450 nm) 에 노출 되었을 때 전류 열화를 보였으며, 적색 레이저 (~ 650 nm) 에 노출 되었을 때는 반응을 보이지 않았다. 한편 탄소나노튜브 트랜지스터는 이러한 파장 의존성 외에도 빛의 세기에 의존하는 광 반응을 보였다. 아르곤 환경에서의 탄소나노튜브 트랜지스터 빛 반응을 관찰한 결과, 소자의 주요 빛 반응 메커니즘은 광탈착임을 밝혔으며, 그로 인해 빛 반응에서 빛의 세기에 대한 임계 값이 존재함을 확인하였다. 이 임계 값은 다른 유기 및 산화물 반도체의 임계 값에 비해 상대적으로 높은 값을 보였다. 그 결과 태양광과 같은 낮은 세기의 빛에서는 탄소나노튜브 트랜지스터가 거의 빛 반응을 보이지 않음을 확인하였으며, 이는 일상적인 빛에서는 안정적으로 동작할 수 있다는 가능성을 보여주었다. 이상의 두가지 안정성 연구를 기반으로, 회로 수준에서의 동작 테스트를 진행하였다. 먼저, 이중 게이트 구조를 이용한 다이오드 연결 형태의 문턱 전압 센싱 회로를 시뮬레이션 및 제작하였다. 이중 게이트 구조의 적용 결과, 회로의 문턱 전압 감지 성능이 크게 향상됨을 확인하였다. 또한 이중 게이트 구조를 적용한 p 형 인버터 회로를 제작하였다. 제작 결과 게인과 전력 소모 측면에서 큰 동작 향상을 보일 수 있었다. 이러한 회로 연구를 기반으로, 간단한 보상 회로를 시뮬레이션 및 제작하여 전체적인 안정성 향상을 확인하였다. 한편 투명 소자의 경우, 마찬가지로 p 형 인버터 회로를 제작하여 태양광 아래에서의 안정성을 평가하였다. 또한 제작된 회로의 유연성 평가를 위하여, 각 층과 전체 소자에 대해 밴딩 테스트를 진행하였다. 일부 층은 밴딩 테스트로 인해 약간의 열화 현상을 보였지만, 추가적인 아일랜드 구조 효과가 이를 상쇄하여 트랜지스터 레벨에서는 안정적인 동작을 보일 수 있었다. 이처럼 제작된 투명 트랜지스터 소자는 기계적인 측면과 광학적인 측면 모두에서 뛰어난 안정성을 보여, 탄소나노튜브 기반 트랜지스터가 웨어러블 디바이스와 같은 분야에 적용될 수 있음을 보였다. 정리하자면, 본 학위 논문은 용액 공정 기반 제작된 탄소나노튜브 기반 트랜지스터의 전기적, 광학적 안정성을 분석한 결과를 보여주고 있다. 이전까지의 탄소나노튜브 기반 소자 안정성 연구는 대부분은 재료적인 기반으로 접근하는 경우가 많았다. 그러나 산업적인 측면에서는 재료적인 접근만으로는 여러가지 한계가 존재한다. 따라서 본 논문에서 진행한 소자의 안정성 향상을 위한 전기적인 접근은 산업적인 응용을 위한 탄소나노튜브 기반 트랜지스터의 발전에 기여할 수 있을 것으로 기대된다.