Geometrical Anatomy for the Oxygen Vacancies in Epitaxial Hf0.5Zr0.5O2 Film Grown by Atomic Layer Deposition

Abstract

We report on the selective influence of elastic strain on the formation of the oxygen deficiency in light of the optical response of epitaxial (001), (110), and (111)-oriented Hf0.5Zr0.5O2 films grown by conventional yet unfamiliar atomic layer deposition for epitaxy. Optical spectroscopy was conducted using ultraviolet-visible spectroscopic ellipsometry for the Hf0.5Zr0.5O2 films grown on yttria-stabilized zirconia substrates. The shallow trap level was dominantly observed in (111)-oriented Hf0.5Zr0.5O2 film. X- ray photoemission spectroscopy demonstrated that the strong oxygen deficiency is preferred in the (111)-oriented Hf0.5Zr0.5O2 film. Density functional theory calculations of oxygen vacancy formation energy also showed a pronounced preference for oxygen deficiency in the (111) orientation. This selective formation of oxygen vacancies in the (111)- oriented Hf0.5Zr0.5O2 film suggests that the latent phenomena associated with oxygen defects in the functional Hf0.5Zr0.5O2 film are partly attributed to the (111) directional strain.

이 논문에서는 원자층 증착법을 이용해 (001), (110), (111) 표면 방향으로 성장한 단결정형 Hf0.5Zr0.5O2 박막의 광학적 반응을 분석하여 탄성 변형이 박막 내 산소 결핍 형성에 미치는 선택적 영향을 보고한다. Hf0.5Zr0.5O2 박막들은 yttria-stabilized zirconia 기판 위에 성장되었으며, 해당 박막들에 대해 자외선-가시광선 타원 편광 분석기를 통해 광학적 분광 분석을 수행하였다. (111) 표면 방향의 Hf0.5Zr0.5O2 박막에서 shallow trap level 이 단독적으로 관찰되었으며 또한 X-선 광전자 분광법을 통한 분석 결과 다른 표면 방향의 박막들과 비교하여 강한 산소 결핍 생성 선호를 가짐을 확인하였다. 산소 공공 형성 에너지에 대한 밀도 범함수 이론 기반 계산 또한 (111) 표면 방향으로 성장한 박막의 산소 결핍에 대한 뚜렷한 선호를 보여주었다. 이러한 (111) 표면 방향의 Hf0.5Zr0.5O2 박막에서 선택적인 산소 공공 형성은 기능성 Hf0.5Zr0.5O2 박막에서 산소 결함과 관련된 잠재적 현상이 부분적으로 (111) 방향의 변형에 기인함을 시사한다.