Study on Exceptional Point of Non-Hermitian Chiral Plasmonic Nanomaterials

Abstract

홀짝성-시간 대칭성의 발견은 비-허미시안 (non-Hermitian) 물리학 분야에서 큰 족적을 남겼다. 이는 양자역학의 에너지의 양자화의 개념을 재정의했을 뿐만 아니라 수리물리학의 범위를 실해석학에서 복소 해석학으로 확장시켰다. 또한, 사람들은 양자역학의 슈뢰딩거 방정식과 전자기학의 맥스웰 방정식의 유사성을 확인하여 홀짝성-시간 대칭성의 개념을 광학에 적용시켰다. 이 비-허미시안 광학은 내재된 위상 기하적 특성과 특이점을 활용한 수많은 연구들을 창출시켰다. 더 나아가, 비-허미시안의 개념은 플라즈모닉스 분야에 적용되어 극도로 민감한 분자 센싱과 같은 새로운 분야를 만들어가고 있다. 최근 UC, Berkeley의 한 연구진은 커플링된 금 나노막대 배열을 제작해 플라즈모닉 시스템에서 특이점을 구현하는 데에 성공했다. 그들은 나노막대 사이의 x-방향 거리와 y-방향의 주기적 거리를 조절하여 근접장과 원거리장의 커플링을 제어하였고, 혼성화된 모드의 간섭을 일으켜 특이점을 구현하였다. 또한, 기존의 센서 성능과의 비교를 통해 더 낮은 농도에서 높은 민감도를 가짐을 확인하였다. 비-허미시안 플라즈모닉스 분야의 연구들을 기반으로 우리는 비-허미시안 물리학에 대한 이해를 카이럴 플라즈모닉스 분야로 확장시키는 것에 초점을 맞췄다. 카이럴 플라즈모닉스 물질은 빛의 원형편광의 방향에 따라 광학적 특성이 달라지는 카이럴 광학 특성을 가지고 있고, 이를 통해 여러가지 광학 분야에 활용되고 있다. 최근 본 연구진은 용액 공정 기반의 카이럴 플라즈모닉 나노입자 합성을 보고한 바 있다. 합성된 나노입자는 갭 (gap) 구조체에서 전기 쌍극자와 자기 쌍극자가 서로 얽혀 큰 광학 활성도를 갖게 된다. 이러한 광학적 특성을 활용한다면 비-허미시안 카이럴 나노입자 시스템의 구현은 카이럴 플라즈모닉스 분야에서 큰 족적을 남길 것이라 기대된다. 그러나 카이럴 나노입자의 복잡한 광학적 특성은 체계적인 분석을 저해하여 본 연구에서는 카이럴 현상을 설명할 수 있는 가장 간단한 모델인 Born-Kuhn model를 이용하였다. Born-Kuhn model은 서로 수직으로 배열된 두 개의 나노막대로 이루어진 모델로써 기하학적 특성을 조절하기 용이하기 때문에 비-허미시안 카이럴 플라즈모닉 현상을 분석하기 위한 좋은 도구로 작용했다. 이를 통해, 본 연구에서는 이론적 접근과 수치해석적인 접근 방법을 통해 Born-Kuhn model의 특이점 구현을 진행하였다. 이론적인 방법론으로는 커플링된 플라즈몬 모드를 설명하기 위해coupled mode 이론이 사용되었다. Born-Kuhn model의 카이럴한 상호작용을 표현하기 위해 상호 커플링 상수를 도입하였고, 좌회전편광과 우회전편광에 대해서 상이한 특이점이 관찰될 것임을 예측했다. 이를 뒷받침하고자 수치해석적인 방법을 이용하였고, 이를 위해 유한 요소 기법으로 맥스웰 방정식의 해를 구하는 상용 소프트웨어인 COMSOL을 활용했다. Born-Kuhn model에서 상호 간의 거리와 주기적 배열을 조절하여 혼성화 모드의 위치를 계산했고, 이론적 예측과 동일하게 좌회전편광과 우회전편광에 대해 다른 특이점이 관찰되었다. 본 결과는 비-허미시안 Born-Kuhn model이 극도로 민감한 카이럴 분자 센싱에 활용될 수 있음을 시사했다. 섭동 이론에 따르면, 시스템이 특이점 위에 놓여있게 되면 외부 자극에 대해 선형적으로 반응하는 것이 아닌 제곱근에 비례하여 반응하게 된다. 따라서 만약, 좌회전편광을 입사시켰을 때 시스템이 특이점 위에 있게 된다면, 우회전편광보다 좌회전편광에서 더 민감하게 반응하게 되는 것이다. 우리는 이러한 회전편광에 대한 민감도의 차이를 이용해 카이럴 분자 센싱에 활용할 수 있다. 본 학위 연구에서는 비-허미시안 광학에서 카이럴 나노물질의 광학적 작용을 근본적으로 이해하기 위한 연구를 진행했다. 이를 통해, 비-허미시안 카이럴 플라즈모닉 공진기의 광학적 특징에 대한 기초적인 이론을 정립하였다. 더 나아가, 빛의 스핀에 따라 특이점이 조절되는 시스템의 구현은 카이럴 분자의 센싱 분야에서 새로운 방법론을 제시해줄 것이라 기대된다.

Discovery of parity-time symmetry (PT-symmetry) has made a huge impact on non-Hermitian physics. It not only redefined the concept of quantization in quantum dynamics, but expanded the scope of the mathematical physics from real to complex analysis. Also, the PT-symmetric non-Hermitian concept can be applied in photonics due to the similarity of the Schrödinger equation and Maxwells equation. Most of the time, the application of non-Hermitian physics to photonics is achieved by two coupled system with gain and loss. Two coupled system makes a Hamiltonian of 2 2 matrix, and its eigenvalues are found to be square roots of a complex quantity, which forms a Riemann surface in complex plane. The introduction of non-Hermitian physics to photonics brought out numerous applications utilizing its topology and singularity. For example, a recent research reported asymmetric mode switching depending on the propagation direction of light. Furthermore, the concept of non-Hermiticity has been realized even in plasmonics, and it provided a novel approach for ultrasensitive molecular sensing. Park and coworkers demonstrated the symmetry-breaking-induced exceptional points in plasmonic system through the fabrication of coupled nanorods array. They modulated near-field and far-field coupling by controlling the displacement along x-axis between the coupled rods and the periodicity along y-axis. The mode interference of two hybridized plasmon modes produced two topologically intertwined modes which coincide at the exceptional point. They also compared the sensitivity of the fabricated EP sensor with the conventional DP sensors, and reported a record sensitivity of 4,821 nm per RIU. Based on the lessons gained from non-Hermitian Plasmonics, we focused on the extension of the understanding of non-Hermitian physics to chiral plasmonics. Chiral Plasmonic nanomaterials possess spin-dependent optical properties which can be modulated by the handedness of circular polarization of light. These chiroptical properties have facilitated a variety of optical applications utilizing chiral phenomena. While a lot of applications have been realized by the top-down fabrication, Lee and coworkers reported the solution-based synthesis method of chiral plasmonic nanoparticle fabrication. The synthesized chiral nanoparticles possess strong optical activity via the mixing of electric and magnetic dipole in their gap structure. Therefore, the implementation of the non-Hermiticity to the chiral nanoparticle arrays is believed to make a significant impact in the field of chiral plasmonics. However, the complex optical properties have inhibited the rigorous analysis of the nanoparticles, so the simplified description of the chiral nanoparticle is required. Born-Kuhn model is the simplest model describing chiral materials by using two orthogonally coupled oscillators. In order to understand the interrelationship between non-Hermiticity and chiral plasmonic nanomaterials, it is important to establish the fundamental theoretical background. In that sense, Born-Kuhn model can be a useful tool to explore in more detail as its dimension is easily modulated. Therefore, our research has focused on the demonstration of the exceptional point of Born-Kuhn by theoretical and numerical procedures. For the theoretical approach, coupled mode theory (CMT) has been utilized to describe the coupled plasmon modes. We adopted the mutual coupling constant to the regular dynamic equation of plasmon mode, and due to the chiral nature of the mutual coupling constant of the Born-Kuhn model, different exceptional points appear for LCP and RCP incidence. Numerical demonstration has been successively conducted to corroborate the theoretical prediction. A finite element method (FEM) based Maxwells equation solver, COMSOL, has been utilized during the procedure. The displacement and periodicity of the array structure of Born-Kuhn model were modulated, and S-parameters were obtained under LCP and RCP incidence. In accordance with the theoretical prediction, the exceptional point changed its location according to the LCP and RCP incidence. This result indicates the potential application for ultrasensitive chiral molecule sensing. According to the perturbation theory regarding the exceptional point, the mode shift is proportional to the square root of the perturbation. Thus, if we assume that the system is located at the exceptional point for LCP incidence but not for RCP incidence, the system is more sensitive for LCP. As chiral sensitivity is defined as the difference of the mode shifts for LCP and RCP, the Born-Kuhn model can amplify the chiral sensitivity so that it can be utilized for an ultrasensitive chiral molecule sensor. In conclusion, this thesis focused on the fundamental understanding of the role of chiral nanomaterials in non-Hermitian photonics. In addition, the theoretical description of the non-Hermiticity of chiral plasmonic resonators has been accomplished. Furthermore, the demonstration of spin-controlled EP diagram implies the potential application for ultrasensitive biomolecule sensing.