Computationally efficient modeling strategies for chemical reactor system

Abstract

Many researchers in chemical engineering have been using analytical and computational models to predict the behaviors of systems and use these models to process optimization, design and control. However, until now, researchers are still forced to compromise on model fidelity and accuracy. Although high fidelity models can improve the model accuracy, simulating these models is usually time-consuming, making it difficult to perform optimization. In this thesis, computationally efficient strategies about two system are introduced which can maintain model fidelity but effectively reduce the calculation time. Polymer reactor is selected for the first system and we focused on polymer kinetics. A hybrid approach that combines the method of moments and Monte Carlo simulation to predict the molecular weight distribution of low-density polyethylene for a continuous stirred tank reactor system is proposed. A 'Block,' which is repeating reaction group, is introduced for the calculation cost-effective simulation. This model called the 'block Kinetic Monte Carlo' is ~10 to 32 times faster than Neuhauss model. The model can be applied to any steady state system and provide a calculation cost reduction effect, where one reaction is much faster than others; for example, the propagation reaction. Furthermore, we perform a case study on the effects of the system temperature and initiator concentration on the MWD and reaction rate ratio. Based on the simulation results of 180 case studies, we determine a quantitative guideline for the appearance of shoulder, which is a function of the rate ratio of reactions to the propagation reaction. Computational fluid dynamics (CFD) based reactor system is selected for the second system. CFD is an essential tool for solving engineering problem that involves fluid dynamics. Especially in chemical engineering, fluid motion usually has extensive effects on system states such as temperature and component concentration. However, due to the critical issue of long computational times for simulating CFD, application of CFD is limited for many real-time problems such as real-time optimization and process control. In this study, we develop the surrogate model of Continuous stirred tank reactor (CSTR) with Van de Vusse reaction using Physics-informed neural network (PINN) which can train the governing equations of system. We propose PINN architecture that can train every governing equation which chemical reactor system follows and can train multi-reference frame system. Also, we investigate that PINN can resolve the problem of neural network that needs lots of training data, are easily overfitted and cannot contain physical meaning. Furthermore, we modify the original PINN suggested by Raissi in order to solve the memory error and divergence problem with two methods: (1) Mini-batch training; (2) Weighted loss function. We also suggest a similarity based sampling strategy where the accuracy can be improved up to 5 times over the random sampling. This work can provide the guideline for developing the high performance surrogate model of chemical process.

화학 공학 분야의 많은 연구자들은 분석 및 계산 모델을 이용하여 시스템의 거동을 해석하고 최적화, 설계 및 제어를 수행하고 있다. 하지만 모델의 정확도와 계산시간은 거래되는 관계에 있어 계산시간이 오래걸리는 문제 때문에 모델의 정확도를 타협할 수 밖에 없는 실상이다. 이 학위논문에서는 두 시스템에 대해 모델의 충실도를 유지하면서도 계산시간을 효과적으로 줄일 수 있는 계산 효율적인 전략을 소개한다. 첫 번째 시스템은 고분자 반응기로 고분자의 반응에 중점을 두고 있다. 연속 교반 탱크 반응기에 대한 저밀도 폴리에틸렌의 분자량 분포를 예측하기 위해 모멘트 방법과 몬테 카를로 시뮬레이션 기법을 결합한 하이브리드 접근 방식이 제안되었다. 계산 효율적인 시뮬레이션을 위해 반복되는 반응들을 집합인 블락이라는 개념이 새로이 도입되었다. 블락 키네틱 몬테 카를로라고 불리는 이 모델은 Neuhaus가 제안한 모델보다 약 10~32배 빠르다. 이 모델은 모든 정상 상태시스템에 적용할 수 있으며, 특정 반응이 다른 반응들보다 훨씬 빠른 경우에 계산 시간 감소효과를 누릴 수 있다. 또한 시스템의 운전 온도 및 개시제의 농도가 분자량 분포에 미치는 영향에 대해 사례 연구를 수행하였다. 180개의 사례 연구 시뮬레이션을 바탕으로 분자량 분포가 숄더를 보이는 조건에 대한 정량적 지침을 제안하였다. 두번째 시스템은 전산유체역학 기반의 반응기 시스템이다. 전산유체역학은 유체의 흐름을 해석함에 있어 필수적인 기법이다. 특히 화학공학반응기에서 유체의 흐름은 내부의 온도나 농도에 큰 영향을 미친다. 그러나 전산유체역학은 계산시간이 오래걸린다는 단점으로 인해 실시간 최적화 및 공정 제어와 같은 응용에 사용이 제한된다. 이 학위논문에서는 시스템의 지배 방정식을 훈련할 수 있는 물리정보신경망(PINN)을 사용하여 Van de Vusse 반응이 포함된 연속 교반 탱크 반응기의 대리 모델을 개발한다. 화학 반응기 시스템이 따르는 모든 종류의 지배 방정식을 훈련할 수 있으며 다중 참조 프레임 시스템을 훈련 할 수 있는 물리정보신경망 모델 구조를 제안한다. 물리정보신경망(PINN)은 기존에 신경망 모델이 가지는 과적합 문제나 데이터가 많이 필요하다는 점 그리고 물리적 의미를 반영할 수 없다는 문제들을 해결할 수 있다. 또한 메모리 오류 및 모델의 발산 문제를 해결하기 위하여 Raissi가 제안한 기존의 물리정보신경망(PINN)을 두 가지 방법으로 수정하였다. 1) 미니 배치 훈련; 2) 가중 손실 함수. 그리고 학습 데이터를 추출함에 있어 무작위 추출에 비해 정확도를 최대 5배까지 향상시킬 수 있는 유사성 기반 추출 전략을 제안한다. 이 연구가 화학 공정의 고성능 대리 모델 개발을 위한 지침이 되기를 희망한다.