First-principles Study of Electronic, Magnetic and Topological Properties of CrSiTe3 Compounds

Abstract

Study of two-dimensional system is one of interesting subject in condensed matter physics. In recent, observing magnetism in two-dimensional materials attract many peoples attention, where transition metal chalcogenides or halogenides have been regarded as one of candidate of magnetic layered materials. CrSiTe3 is one of transition metal tri-chalogenides materials, reported as a ferromagnetic insulator in bulk structure. However, atomically thin structure has never been exfoliated in experiment, where there is controversy in prediction of magnetic states in CrSiTe3 monolayer among theoretical researches. Therefore, we firstly reveal the magnetic ground state of CrSiTe3 by understanding the electronic and magnetic properties using first-priciples study. In the first part, we investigate the electronic and magnetic structures of two-dimensional transition metal tri-chalcogenide CrSiTe3 and CrGeTe3 materials by carrying out first-principles calculations. The single-layer CrSiTe3 and CrGeTe3 are found to be a ferromagnetic insulator, where the presence of the strong dpσ-hybridization of Cr eg -Te p plays a crucial role for the ferromagnetic coupling between Cr ions. We observe that the bandgaps and the interlayer magnetic order vary notably depending on the magnitude of on-site Coulomb interaction U for Cr d electrons. In addition, we find that in-plane magnetic order in CrSiTe3 monolayer depends on the choice of Hubbard U, where it has ferromagnetic ground state for U = 1.5 eV. The bandgaps are formed between the Cr eg - conduction bands and the Te p valence bands for both CrSiTe3 and CrGeTe3 in the majority-spin channel. The dominant Te p anti-bonding character in the valence bands just below the Fermi level is related to the decrease of the bandgap for the increase of U. We elucidate the energy band diagram, which may serve to understand the electronic and magnetic properties of the ABX3-type transition metal tri-chalcogenide in general. In the remaining part, we report Chern insulating phases emerging from single layer of layered chalcogenide CrSiTe3, a transition metal tri-chacogenides materials with layered structure and ferromagnetism, in the presence of charge doping. Due to strong hybridization with Te p orbitals, spin-orbit coupling effect opens finite band gap which leads to nontrivial topology of the Cr eg conduction band manifold with higher Chern numbers. Our calculations show that quantum anomalous Hall states could be realized by adding one electron in unit cell equivalent to electron doping by 2.36×10^14 cm^−2 carrier density. We find that the doping-induced anomalous Hall conductivity depends on the spin direction with suppression of magnetic anisotropy energy. Our results show that anomalous Hall conductivity can be controlled by external magnetic field via spin-orientation-dependent tuning of the spin-orbit coupling. We suggest that CrSiTe3 can be a fascinating new platform to realize Chern insulating systems with higher Chern numbers and field controllable quantum anomalous Hall effect.

2차원 물질에 대한 연구는 응집물리 분야에서 가장 흥미로운 주제 가운데 하나이다. 최근에는 많은 사람들이 이러한 2차원 물질에서 나타나는 자성을 관측하는 것에 관심을 집중하고 있는데, 그 가운데 전이금속 칼코겐 화합물 혹은 할로겐 화합물은 자성을 갖는 층상구조 물질의 후보군으로 여겨지고 있다. CrSiTe3 화합물은 전이금속 삼칼코겐 화합물 가운데 하나로서, 벌크 구조가 강자성 및 절연체로서의 성질을 가지고 있음이 보고된 바 있다. 하지만 원자단위의 얇은 두께를 갖는 구조는 아직 실험적으로 보고되지 않았는데, 몇몇 이론 연구들 가운데 자성 바닥 상태를 예측함에 있어서 논쟁이 존재하고 있다. 따라서, 우리는 먼저 제일원리 연구를 통해 CrSiTe3 화합물의 전자적, 자기적 성질에 대한 이해를 바탕으로 자성 바닥 상태에 대해 밝히려 한다. 논문의 첫번째 장에서는 제일 원리 계산을 통해 2차원 전이금속 삼칼코겐 화합물 CrSiTe3 및 CrGeTe3의 전자적, 자기적 성질에 대해 규명하였다. 단층구조의 CrSiTe3 및 CrGeTe3는 강자성 절연체로서의 성질을 갖는데, Cr eg 오비탈과 Te p 오비탈 사이의 강한 dpσ 혼성결합이 Cr 원자간의 강한 강자성에 중요한 역할을 한다. 우리는 밴드갭과 층간 자성 정렬이 Cr d 오비탈의 쿨롱 상호작용 U에 현저히 의존하는 것을 발견했다. 또한, CrSiTe3 단층에서 층내의 자성 정렬도 U의 선택에 의존함을 발견했는데, U = 1.5 eV 조건에서 강자성을 보였다. CrSiTe3 및 CrGeTe3 화합물의 밴드갭은 주요 스핀 성분의 Cr eg 전도밴드와 Te p 원자가밴드 사이에 형성된다. 페르미 레벨 바로 아래의 주요한 Te p 반결합 특성은 U가 증가함에 따라 밴드갭이 감소하는 특성과 밀접한 관련이 있다. 우리는 에너지-밴드 도표를 통해 ABX3 형태를 갖는 전이금속 삼칼코겐 화합물의 전자적, 자기적 성질을 설명했다. 논문의 나머지 장에서는 층상 구조 및 강자성을 갖는 전이금속 칼코겐 화합물 CrSiTe3이 단층 구조에서 전자 도핑을 통해 천 부도체 상을 나타냄을 보고하였다. Te p 오비탈과의 강한 혼성 결합으로 인해 스핀 궤도 효과가 일정한 밴드갭을 형성하게 되고, 이는 Cr eg 전도 밴드에서 높은 천 숫자를 갖는 비자명 위상구조를 발생 시킨다. 우리의 계산은 단위 셀 안에 전자 한개를 추가했을때 (약 2.36×10^14 cm^(−2) 전자 농도에 해당) 양자 비정상 홀 효과가 나타날수 있음을 보였다. 또한, 전자도핑으로 유도되는 비정상 홀 전도도가 스핀의 방향에 의존하며 이때 자기 이방성 에너지가 줄어드는 현상을 발견했다. 이 결과는 외부 자기장을 인가함으로써 비정상 홀 전도도를 조절할수 있음을 의미하며 이는 스핀궤도 효과의 스핀방향 의존성과 관련이 있다. 우리는 CrSiTe3을 높은 천 수를 갖는 천 부도체와 외부 자기장에 의해 조절되는 양자 비정상 홀 효과를 실현할 수 있는 흥미로운 물질로써 제안하였다.